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CN116899529B - 一种氢取代石墨炔在吸附脱除气态单质汞的应用 - Google Patents

一种氢取代石墨炔在吸附脱除气态单质汞的应用

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CN116899529B
CN116899529B CN202310593127.8A CN202310593127A CN116899529B CN 116899529 B CN116899529 B CN 116899529B CN 202310593127 A CN202310593127 A CN 202310593127A CN 116899529 B CN116899529 B CN 116899529B
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Abstract

本发明公开一种氢取代石墨炔在吸附脱除气态单质汞的应用，属于纳米吸附材料技术领域。该氢取代石墨炔在吸附脱除气态单质汞的应用。我们发现该氢取代石墨炔吸附剂具有大共轭π键、超大的孔洞结构、高活性二炔键，通过其丰富的丁二炔键中H1s、C2p可与吸附汞原子的Hg5d电子层的耦合及电子转移作用(Hg0→氢取代石墨炔)实现对Hg0的高效捕集，同时无需外加氧化剂实现Hg0向Hg2+的转化。

Description

一种氢取代石墨炔在吸附脱除气态单质汞的应用
技术领域
本发明涉及纳米吸附材料技术领域，具体涉及一种氢取代石墨炔在吸附脱除气态单质汞的应用。
背景技术
由于强生物蓄积性和高毒性，汞(Hg)污染问题受到社会广泛关注。《水俣公约》已于2017年生效，旨在全球范围内控制和减少汞排放。燃煤烟气是我国主要汞人为排放源之一。一般而言，煤燃烧产生的烟气中的汞有三种形态：单质汞(Hg0)、氧化态汞(Hg2+)和颗粒态汞(Hgp)。由于Hgp和Hg2+的物理性质，传统的空气污染控制装置，如颗粒物控制装置(PMCDs)和湿法烟气脱硫系统(WFGDs)可以有效地去除Hgp和Hg2+。然而，由于Hg0具有溶解度低、挥发性高等特点，烟气中66-94％的汞难以被上述装置捕获。
现阶段燃煤烟气脱汞技术包括催化氧化、光化学氧化、电催化氧化、电化学氧化和吸附剂注入。其中，用吸附剂捕集Hg0被认为是一种从烟气中去除汞的有效和可行的方法。活性炭已被广泛探索并在商业上应用于烟气中的Hg0去除。例如，Hg LH EXTRA是一种商业Br改性活性炭吸附剂，被发现可以有效地从实际烟气中去除Hg0。其多孔结构可在短接触时间内促进Hg0的吸附。然而，活性炭和石墨烯等其他传统碳材料由于其表面活性位点有限，通常表现出较差的Hg0去除活性。需要额外的化学改性(如金属氧化物、卤素、硫)来增加碳材料的活性位点。这将导致吸附剂成本的增加。此外，由于活性物质的损失，改性吸附剂的性能在几个热再生循环后会明显下降。因此，迫切需要开发一种高性能可再生碳吸附剂及配套工艺，以确保高效地清除烟气中的Hg0。
发明内容
本发明的目的在于克服上述技术不足，提供一种氢取代石墨炔在吸附脱除气态单质汞的应用，解决现有技术中碳吸附剂吸附汞的效果较差或者难再生的技术问题。
为达到上述技术目的，本发明的技术方案提供一种氢取代石墨炔在吸附脱除气态单质汞的应用。
进一步地，所述氢取代石墨炔在吸附脱除燃煤烟气中气态单质汞的应用。
进一步地，包括将氢取代石墨炔放置于通气管中，之后向通气管中通过气体进行反应。
进一步地，所述反应的温度为100～200℃。
进一步地，按照5-10℃/min的升温速率升温至100-200℃。
进一步地，通过所述气体的反应气氛为：340-360μg/m3 Hg0,N2平衡气，空速为18000h-1。
进一步地，在通过气体之后，还包括在100～200℃下保温100-200min。
进一步地，所述氢取代石墨炔的用量为100mg-200mg。
进一步地，反应之后还包括氢取代石墨炔的再生处理：将所述氢取代石墨炔在400-450℃下保温。
进一步地，所述再生处理的条件还包括：氮气气氛，按照升温速率2-4℃/min升温至400-450℃，400-450℃下的保温时间为10-20min。
与现有技术相比，本发明的有益效果包括：本发明提出的氢取代石墨炔在吸附脱除气态单质汞中的应用。气态单质汞捕获不同于水中重金属离子吸附，其易挥发，气相中捕集单质汞时接触时间更短，因而难度更大，同时单质汞需要在吸附的同时进行氧化来增强吸附剂表面捕获汞的稳定性。我们发现该氢取代石墨炔吸附剂具有大共轭π键、超大的孔洞结构、高活性二炔键，氢取代石墨炔由丁二炔键和苯环组成的扩展π共轭碳材料，与石墨炔的孔隙直径相比，氢取代石墨炔的孔径扩大到氢取代石墨炔材料提供了一个有利的环境使汞原子在其内部的快速扩散，另一方面通过其丰富的丁二炔键中H1s、C2p可与吸附汞原子的Hg5d电子层的耦合及电子转移作用(Hg0→氢取代石墨炔)实现对Hg0的高效捕集，同时无需外加氧化剂实现Hg0向Hg2+的转化。
通过简单的热脱附再生，富集汞的氢取代石墨炔通过逆向电子转移作用，将氢取代石墨炔吸附的汞转化为Hg2+，可恢复到初始状态。氢取代石墨炔汞捕获能力强，再生性能优异，具备良好的应用潜力。
附图说明
图1为本发明实施例1的氢取代石墨炔捕获汞的扫描电镜图。
图2为本发明实施例1的氢取代石墨炔捕获汞的元素扫描及分布图。
图3为本发明实施例1的氢取代石墨炔捕获汞的XPS Hg4f图谱。
图4为本发明实施例1的氢取代石墨炔捕获汞及氢取代石墨炔的拉曼图谱。
图5为本发明实施例8的氢取代石墨炔捕获汞及再生后氢取代石墨炔的x射线粉末衍射图谱。
具体实施方式
本具体实施方式提供一种氢取代石墨炔在吸附脱除气态单质汞的应用。进一步地，是吸附脱除燃煤烟气中气态单质汞。
本具体实施方式中的应用，包括将100mg-200mg氢取代石墨炔放置于通气管中，之后按照5-10℃/min的升温速率升温至100～200℃，之后在100～200℃下向通气管中通过气体保温100-200min进行反应；通过所述气体的反应气氛为：340-360μg/m3Hg0,N2平衡气，空速为18000h-1。
在某些实施例中，反应之后还包括氢取代石墨炔的再生处理：将所述氢取代石墨炔在400-450℃下保温10-20min，所述再生处理的条件还包括：氮气气氛，按照升温速率2-4℃/min升温至400-450℃。
本具体实施方式采用的氢取代石墨炔，来自公开号为CN115888640A的申请文件提出的氢取代石墨炔，由以下步骤制得：
S1、向1,3,5-三[(三甲基甲硅烷基)乙炔基]苯溶液中添加四丁基氟化铵溶液，在避光条件下，2～10℃搅拌反应15～45min后通过萃取和旋蒸处理得到三乙炔基苯。具体地，1,3,5-三[(三甲基甲硅烷基)乙炔基]苯和四丁基氟化铵之间的比例为200mg：(1.5～1.8)mmol。
S2、将三乙炔基苯溶于吡啶得到第一混合液。三乙炔基苯溶液的浓度为1～3mg/mL。
S3、将铜箔放入吡啶中，在80～100℃预热30min得到第二混合物。
S4、将第一混合液加入含有铜箔的第二混合物中，在90～110℃反应生成固体粉末，固体粉末经过洗涤后煅烧，得到氢取代石墨炔纳米粉体材料。
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，以下结合附图及实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
下述实施例中采用的氢取代石墨炔由以下步骤制得：
S1、200mg 1,3,5-三[(三甲基甲硅烷基)乙炔基]苯溶解在60mL THF中的溶液中，并向此溶液中添加TBAF(1M的THF溶液,1.65mL,1.65mmol)，在避光条件下将混合物在6℃下搅拌30分钟。反应后，溶液用二氯甲烷萃取，蒸馏水洗涤，无水硫酸钠干燥，过滤并旋转蒸发溶剂，得到1,3,5-三乙炔基苯。150mg的1,3,5-三乙炔基苯溶解于100mL吡啶形成1.5mg/ml的溶液。
S2、分别在1M盐酸，水和丙酮中超声处理铜箔(宽1cm，长10cm，厚0.1cm，20片)5分钟，在氮气流中干燥并加80ml吡啶浸没铜箔，在100℃预热30min得到混合物A。
S3、步骤S1制得的三乙炔基苯的吡啶溶液缓慢滴加到混合物A中，保持100℃反应5天。超声处理反应溶液，并蒸发掉溶剂得到粉末。
S4、将步骤S3制得的粉末分别用N,N-二甲基甲酰胺(DMF)，丙酮离心至上清液无色以去除低聚物。然后用20mL盐酸(HCl,1M)在80℃下回流3小时，过滤，用纯水洗涤至pH呈中性。再用20mL氢氧化钠(NaOH,1M)在80℃下回流3小时，过滤，用纯水洗涤至pH呈中性。然后在80℃真空干燥24h，最后将得到的粉末在管式炉中以5℃每分钟的速率升温，在保护气氛下，300℃下煅烧2小时，得到黄褐色粉末即为氢取代石墨炔纳米粉体材料。
实施例1
本实施例提出碳纳米管、石墨炔、石墨烯和氢取代石墨炔四种吸附剂吸附脱除单质汞的应用，具体地，包括：在内径为12mm的石英管固定床反应器中，首先分别将100mg四种吸附剂粉末装于四个石英管中部，然后将装好吸附剂的石英管按正确位置放置于管式炉中，采取程序升温模式，以10℃/min的升温速率从20℃加热至100℃，达到100℃保温100min，反应气氛为340μg/m3Hg0，N2平衡气，空速为18000h-1，总流量为400mL/min。碳纳米管、石墨炔、石墨烯和氢取代石墨炔的脱汞效率分别为42.4％，8.5％，0％，87.5％。图1为本实施例氢取代石墨炔吸附气相汞的扫描电镜图，可以看出氢取代石墨炔保持多孔的纳米结构。图2为本实施例氢取代石墨炔捕获汞的元素扫描及分布图，从图中可以得知汞元素均匀地分布在氢取代石墨炔表面。图3为本实施例氢取代石墨炔捕获汞的XPS Hg4f图谱，在104eV结合能处特征峰归属于Hg2+。图4为本实施例氢取代石墨炔捕获汞及氢取代石墨炔的拉曼图谱，氢取代石墨炔吸附汞之后拉曼峰出现了偏移，表明Hg与氢取代石墨炔之间存在相互作用。
另外需要说明的是，在液相中去除铅离子的试验中，将石墨炔、碳纳米管及活性炭5mg添加在30mL浓度为200mg/L的铅离子溶液中，并搅拌2小时。用带有微滤膜的注射器取样，用ICP-AES测定溶液中的铅离子浓度，进而得知各材料的吸附量。石墨炔、碳纳米管及活性炭的吸附量均较高，分别为422mg/g、213mg/g、120mg/g，但这几种材料都难以吸附气相汞，这也佐证了液相中吸附重金属和气相中吸附汞是两回事。
实施例2
本实施例提出一种氢取代石墨炔在吸附脱除气态单质汞中的应用，测试100℃温度下氢取代石墨炔的单质汞吸附氧化活性，具体地，包括：在内径为12mm的石英管固定床反应器中，首先将100mg吸附剂粉末装于石英管中部，然后将装好吸附剂的石英管按正确位置放置于管式炉中，采取程序升温模式，以10℃/min的升温速率从20℃加热至100℃，达到100℃保温100min，反应气氛为340μg/m3Hg0，N2平衡气，空速为18000h-1，总流量为400mL/min。该条件下其脱汞效率为87.5％。
实施例3
本实施例提出一种氢取代石墨炔在吸附脱除气态单质汞中的应用，测试150℃温度下氢取代石墨炔的单质汞吸附氧化活性，具体地，包括：在内径为12mm的石英管固定床反应器中，首先将100mg吸附剂粉末装于石英管中部，然后将装好吸附剂的石英管按正确位置放置于管式炉中，采取程序升温模式，以10℃/min的升温速率从20℃加热至150℃，达到150℃保温100min，反应气氛为340μg/m3Hg0，N2平衡气，空速为18000h-1，总流量为400mL/min。该条件下其脱汞效率为97.4％。
实施例4
本实施例提出一种氢取代石墨炔在吸附脱除气态单质汞中的应用，测试200℃温度下氢取代石墨炔的单质汞吸附氧化活性，具体地，包括：在内径为12mm的石英管固定床反应器中，首先将100mg吸附剂粉末装于石英管中部，然后将装好吸附剂的石英管按正确位置放置于管式炉中，采取程序升温模式，以10℃/min的升温速率从20℃加热至200℃，达到200℃保温100min，反应气氛为340μg/m3Hg0，N2平衡气，空速为18000h-1，总流量为400mL/min。该条件下其脱汞效率为84.3％。
实施例5
本实施例提出一种氢取代石墨炔在吸附脱除气态单质汞中的应用，测试150℃温度下氢取代石墨炔的单质汞吸附氧化活性，具体地，包括：在内径为12mm的石英管固定床反应器中，首先将200mg吸附剂粉末装于石英管中部，然后将装好吸附剂的石英管按正确位置放置于管式炉中，采取程序升温模式，以10℃/min的升温速率从20℃加热至150℃，达到150℃保温100min，反应气氛为340μg/m3Hg0，N2平衡气，空速为18000h-1，总流量为400mL/min。该条件下其脱汞效率为100％。
实施例6
本实施例提出一种氢取代石墨炔在吸附脱除气态单质汞中的应用，测试150℃温度下氢取代石墨炔的单质汞吸附氧化活性，具体地，包括：在内径为12mm的石英管固定床反应器中，首先将100mg吸附剂粉末装于石英管中部，然后将装好吸附剂的石英管按正确位置放置于管式炉中，采取程序升温模式，以5℃/min的升温速率从20℃加热至150℃，达到150℃保温100min，反应气氛为340μg/m3Hg0，N2平衡气，空速为18000h-1，总流量为400mL/min。该条件下其脱汞效率为97.4％。
实施例7
本实施例提出一种氢取代石墨炔在吸附脱除气态单质汞中的应用，测试150℃温度下氢取代石墨炔的单质汞吸附氧化活性，具体地，包括：在内径为12mm的石英管固定床反应器中，首先将100mg吸附剂粉末装于石英管中部，然后将装好吸附剂的石英管按正确位置放置于管式炉中，采取程序升温模式，以10℃/min的升温速率从20℃加热至150℃，达到150℃保温300min，反应气氛为340μg/m3Hg0，N2平衡气，空速为18000h-1，总流量为400mL/min。该条件下其脱汞效率为97.4％。
实施例8
本实施例提出一种氢取代石墨炔吸附脱除气态单质汞后的再生过程及性能，测试150℃温度下氢取代石墨炔的单质汞吸附氧化活性，具体地，包括：在内径为12mm的石英管固定床反应器中，首先将100mg吸附汞后的吸附剂粉末装于石英管中部，然后将装好吸附剂的石英管按正确位置放置于管式炉中，采取程序升温模式，以2℃/min的升温速率从20℃加热至400℃，达到400℃保温20min，期间持续通入N2平衡气，空速为18000h-1，总流量为400mL/min。按照实施例8的再生处理方法经过1次再生、2次再生及3次再生后其脱汞效率分别为97.5％，96.3％，96.8％，该材料再生性能优异，可重复吸附汞。需要说明的是，每次再生处理前，氢取代石墨炔都按照实施例7的步骤吸附汞。从图5的氢取代石墨炔捕获汞及再生后氢取代石墨炔的x射线粉末衍射图谱可以看出，氢取代石墨炔吸附，再生后结构没有明显变化。
需要说明的是，虽然本发明提出的实施例中的气体没有采用燃煤烟气，但应该理解的是，本发明提出的应用也能吸附脱除燃煤烟气中气态单质汞。
以上所述本发明的具体实施方式，并不构成对本发明保护范围的限定。任何根据本发明的技术构思所做出的各种其他相应的改变与变形，均应包含在本发明权利要求的保护范围内。

Claims (9)

1.一种氢取代石墨炔在吸附脱除气态单质汞的应用，氢取代石墨炔捕集Hg0，同时无需外加氧化剂实现Hg0向Hg2+的转化，反应的温度为100~200℃；
所述氢取代石墨炔由以下步骤制得：
S1、200mg 1,3,5-三[(三甲基甲硅烷基)乙炔基]苯溶解在60mL THF中的溶液中，并向此溶液中添加1.65mL1MTBAF，在避光条件下将混合物在6℃下搅拌30分钟，反应后，溶液用二氯甲烷萃取，蒸馏水洗涤，无水硫酸钠干燥，过滤并旋转蒸发溶剂，得到1,3,5-三乙炔基苯；150mg的1,3,5-三乙炔基苯溶解于100mL吡啶形成1.5mg/ml的溶液；
S2、分别在1M盐酸，水和丙酮中超声处理铜箔5分钟，在氮气流中干燥并加80ml吡啶浸没铜箔，在100℃预热30min得到混合物A；
S3、步骤S1制得的三乙炔基苯的吡啶溶液缓慢滴加到混合物A中，保持100℃反应5天；超声处理反应溶液，并蒸发掉溶剂得到粉末；
S4、将步骤S3制得的粉末分别用N,N-二甲基甲酰胺，丙酮离心至上清液无色以去除低聚物，然后用20mL1M盐酸在80℃下回流3小时，过滤，用纯水洗涤至pH呈中性，再用20mL1M氢氧化钠在80℃下回流3小时，过滤，用纯水洗涤至pH呈中性，然后在80℃真空干燥24h，最后将得到的粉末在管式炉中以5℃每分钟的速率升温，在保护气氛下，300℃下煅烧2小时，得到黄褐色粉末即为氢取代石墨炔纳米粉体材料。
2.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，所述氢取代石墨炔在吸附脱除燃煤烟气中气态单质汞的应用。
3.根据权利要求1所述的应用，其特征在于，包括将氢取代石墨炔放置于通气管中，之后向通气管中通过气体进行反应。
4.根据权利要求3所述的应用，其特征在于，按照5-10℃/min的升温速率升温至100-200℃。
5.根据权利要求3所述的应用，其特征在于，通过所述气体的反应气氛为：340-360μg/m3 Hg0，N2平衡气，空速为18000 h-1。
6.根据权利要求3所述的应用，其特征在于，在通过气体之后，还包括在100~200℃下保温100-200min。
7.根据权利要求3所述的应用，其特征在于，所述氢取代石墨炔的用量为100mg-200mg。
8.根据权利要求3所述的应用，其特征在于，反应之后还包括氢取代石墨炔的再生处理：将所述氢取代石墨炔在400-450℃下保温。
9.根据权利要求8所述的应用，其特征在于，所述再生处理的条件还包括：氮气气氛，按照升温速率2-4℃/min升温至400-450℃，400-450℃下的保温时间为10-20min。
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