CN116617967B - 一种台面式连续流反应系统及微纳米材料的制备方法 - Google Patents

Abstract

本发明提供了一种台面式连续流反应系统及微纳米材料的制备方法，该反应系统包括核心反应器和过程强化反应器，所述核心反应器包括第一进液口、第二进液口、第一分液模块、第二分液模块和混合室，所述第一进液口与第一分液模块的入口连接，所述第二进液口与第二分液模块的入口连接，所述第一分液模块包括若干第一分液通道，所述第二分液模块包括至少两层螺旋线形的第二分液通道，所述第一分液通道位于第二分液通道相邻的螺旋线之间；混合室位于第一分液模块、第二分液模块的出口；过程强化反应器包括超声波槽和置于超声波槽内的超声反应管道。本发明的技术方案有效实现了传质混合和快速反应的空间分隔，利于制备出稳定性和一致性好的纳米粉体。

Description

一种台面式连续流反应系统及微纳米材料的制备方法

技术领域

本发明涉及续流反应技术领域，尤其涉及一种台面式连续流反应系统及微纳米材料的制备方法。

背景技术

在溶液体系中，利用化学反应合成和制备材料的湿化学法是获取各种新材料的主要手段和途径之一。湿化学法具有设备成熟、操作方便、成分易控、条件温和、效率高、产量大等诸多优点，已成为了目前实验室和工业生产上广泛采用的新材料合成和制备方法。

常用的湿化学法合成和制备材料设备，实验室一般是采用小容积的烧瓶、烧杯等。随着产量的增加，反应容器的容积逐级放大，直至工业生产上采用大容积的反应釜来实现材料的规模化合成和制备。由于随着反应容器容积的增大，反应物料的动量传递、热量传递和质量传递的效率发生了很大变化，导致合成和制备材料的化学反应动力学条件也相应的发生了很大变动，合成和制备材料的形貌、尺寸和尺寸分布、结晶性、产率等都会有较大变化。这种因反应容器体积增大而导致的放大效应会严重影响湿化学法合成和制备材料的产业化转化过程和转化成功率。

近些年发展起来的以微通道反应器为代表的连续流反应技术因具有在线反应持液量少、传质传热效率高、参数控制精确、工艺稳定、放大效应小、安全高效等诸多优势在制药、精细化学品、石化、材料等行业得到了广泛应用。由于微通道反应器的通道尺寸很小，通常在微米量级，物料在微通道内流动的阻力很大，对于反应过程中黏度增加较大、有固体颗粒参与或生成的快速反应来说，极易造成微通道的堵塞而使微通道反应器失效，特别是用于实验室研究的小型微通道反应器，这种因黏度增加较大和有固体颗粒存在导致的堵塞现象更为严重。

综上，对于在反应过程中有黏度增加和固态颗粒存在的快速反应、特别是湿化学快速反应生成微纳米固体颗粒的这类反应而言，这种基于微通道反应器的连续流反应技术因存在严重的微通道堵塞现象，严重限制了连续流反应技术在微纳米粉体材料制备方面的应用。

发明内容

针对以上技术问题，本发明公开了一种台面式连续流反应系统及微纳米材料的制备方法，能够有效解决微通道反应器的堵塞问题，特别适用于反应过程中黏度增加或有固体颗粒存在的快速反应。

对此，本发明采用的技术方案为：

一种台面式连续流反应系统，其包括核心反应器和过程强化反应器，所述核心反应器包括第一进液口、第二进液口、第一分液模块、第二分液模块和混合室，所述第一进液口与第一分液模块的入口连接，所述第二进液口与第二分液模块的入口连接，所述第一分液模块包括若干第一分液通道，所述第二分液模块包括至少两层螺旋线形的第二分液通道，所述第一分液通道位于第二分液通道相邻的螺旋线之间；

所述混合室位于第一分液模块、第二分液模块的出口；

所述过程强化反应器包括超声波槽和置于超声波槽内的超声反应管道，所述混合室的出口与超声反应管道的入口连接。

采用此技术方案，核心反应器用于将输送到第一分液模块的第一反应液的单股液流分成多股支流，与经过第二分液模块的第二反应液形成的螺旋的环形支流实现不同溶液支流的间隔排布，呈现出多股第一反应液的支流被环形的第二反应液包裹，然后同步流入到混合室中，环形的第二反应液沿着混合室的内壁流动，第一反应液被包裹在第二反应液中，这样在两反应液的接触界面处就会产生微混合，同时又由于只有第二反应液沿混合室的内壁流动，没有固体颗粒物生成，就从根本上避免了固体颗粒附着堵塞管道现象的发生，两种反应液在混合室内初步混合后从出液口排出，流入到过程强化反应器中，在超声反应管道中流动的初步混合的溶液在超声波的强烈机械微扰作用下，迅速实现原子级的传质混合和快速反应生成微纳米颗粒，同时，超声波的强烈空化效应还能够有效避免固体颗粒的团聚和防止反应管道的堵塞。

作为本发明的进一步改进，所述若干第一分液通道沿环形设置。

作为本发明的进一步改进，所述第二分液通道呈弧形螺旋线设置或多边形螺旋线设置。

作为本发明的进一步改进，所述第一进液口和第二进液口的进液方向垂直。

作为本发明的进一步改进，所述超声反应管道为螺旋管。

作为本发明的进一步改进，所述的台面式连续流反应系统包括循环水系统和恒温水槽，所述循环水系统和恒温水槽连接，所述循环水系统与核心反应器、过程强化反应器连接，控制核心反应器和过程强化反应器的温度。

作为本发明的进一步改进，所述的台面式连续流反应系统包括中央控制器，所述核心反应器和过程强化反应器上设有若干个温度传感器，所述恒温水槽设有温度传感器，所述温度传感器与中央控制器通讯，显示各测温点的温度。

作为本发明的进一步改进，所述第一进液口连接第一输送系统，所述第二进液口连接第二输送系统，所述第一输送系统和第二输送系统分别控制第一进液口、所述第二进液口进入的反应液的流速，使两反应液的流速差为10～200％。采用此技术方案，控制两反应液的流速差在10～200％，这样在两反应液的接触界面处就会产生因流速差导致的微混合，更好的实现初级微混合和微反应，且不会有大颗粒的物质生成，避免了管道堵塞。

作为本发明的进一步改进，所述第一输送系统、第二输送系统均包括柱塞泵和连接管道，所述连接管道上设有球阀、压力表和针阀。

作为本发明的进一步改进，所述超声反应管道的出口通过管路连接至陈化反应器，所述陈化反应器为带有搅拌器的双层反应釜，所述反应釜中设有超声波变幅杆，所述双层反应釜的夹层中通入循环水配合恒温水槽实现温度控制。采用此技术方案，从核心反应器和过程强化反应器中快速混合反应的溶液流入到陈化反应器中，在设定的温度、超声功率和搅拌转速下进一步反应完全，就可以制得要求的微纳米粉体颗粒。

作为本发明的进一步改进，所述的台面式连续流反应系统包括溶液计量系统，所述溶液计量系统包括2组电子秤和置于电子秤上的双层储液桶，双层储料桶的夹套抽真空，具有良好的隔热保温功能。其中，两个储液桶分别与第一输送系统、第二输送系统连接。

进一步的，电子秤的称量数值经数据线传输到中央控制器在显示屏上显示出来，溶解配制好的反应物溶液放置到储液桶中。所述电子秤的量程范围在200～20000g，精度在0.01～0.1g。

本发明还公开了一种微纳米材料的制备方法，采用如上所述的微纳米粉体材料的连续流制备装置制备得到，包括如下步骤：

步骤S1，将两种反应液分别输送到核心反应器的第一进液口、第二进液口，一反应液经过第一分液模块被分成若干股支流与另一反应液经过第二分液模块形成的环形支流混合，进入混合室，得到混合液；

步骤S2，使混合液进入过程强化反应器，在恒温水浴条件和超声波的作用下迅速反应生成微纳米颗粒；

步骤S3，使过程强化反应器中的混合物进入到陈化反应器中，在双层反应釜的夹层中通入循环水，在搅拌器和超声波变幅杆的作用下进一步反应，再经过滤、洗涤、干燥后得到微纳米粉体。

作为本发明的进一步改进，步骤S1中，输送的压力为0.15～1.2Mpa，两反应液的流速差为10～200％；

步骤S2中，所述超声波的频率为20～100KHz，超声波的功率密度在0.5～5W/cm²；

步骤S3中，所述超声波变幅杆的频率为20～100KHz，功率密度为0.8～10W/cm²，所述搅拌器的转速为80～600rpm，所述循环水的温度为-20～90℃。

作为本发明的进一步改进，所述反应釜的容积为0.5～5L。

与现有技术相比，本发明的有益效果为：

第一，本发明的技术方案利用核心反应器和过程强化反应器的组合，分别在核心反应器内实现两种反应液的分流、间隔排布和初步混合，在过程强化反应器中快速实现两种反应液的原子级混合和纳米颗粒的生成，有效实现了传质混合和快速反应的空间分隔，既满足了快速反应需要的快速传质要求，又实现了连续反应操作，有利于制备出稳定性和一致性好的纳米粉体；此技术方案能完全避免单一反应釜因为传质速度和反应速度不匹配，导致的在同一反应釜的物理空间内多种现象(新晶核生成、已有晶核生长、纳米颗粒团聚等)共存的问题，从而完全避免了单一反应釜制备纳米材料存在的颗粒尺寸大、尺寸分布宽、形貌不规整、团聚严重等问题。

第二，本发明的技术方案综合利用核心反应器的分流实现了两种反应液的多股支流间隔排布，增大了两种反应液的接触面积；进一步的可以制造两种反应液间的流速差，并利用流速差实现了两种反应液的初步混合，进一步大大缩短了两种反应液间的传质距离，为下一步的超声微扰快速实现原子级的均匀混合打下了基础。

第三，本发明的技术方案综合利用核心反应器的分流布置和过程强化反应器的超声波作用完全避免了反应管道的堵塞问题。进入核心反应器的两种液体在从分流盘流出之前分别在不同的流道中流通，并不会接触，也就没有固体颗粒生成和管道堵塞的问题。从分流盘间隔排布流入到混合室管道中的两种液体，在流速差的扰动下有了初步混合，即使有固体颗粒生成也被包裹在远离管道内壁的流体中，而与混合室管道内壁接触的始终只是一种液体，也不会有固体颗粒生成和堵塞管道的现象发生。综合采用空间分隔(分液盘、混合室和过程强化反应器)和时间连续的方式，既依靠空间分隔解决了三传速率和反应速率不匹配导致的放大效应问题，又通过时间连续积累实现了微纳米粉体的规模宏量制备，而且体积不大，可放于台面，使用方便。

附图说明

图1是本发明实施例1的一种台面式连续流反应系统的结构示意图。

图2是本发明实施例1的核心反应器的结构示意图。

图3是本发明实施例1的核心反应器的装配图。

图4是本发明实施例1的核心反应器装配后的截面示意图。

图5是本发明实施例1的核心反应器的分液流排布图。

图6是本发明实施例2制备得到的高纯硅溶胶颗粒的形貌图，图中小图为尺寸分布图。

图7是本发明实施例2制备得到的纳米磷酸锰铁的SEM图。

图8是本发明实施例2制备得到的纳米三元前驱体的SEM图。

图9是本发明实施例2制备得到的纳米镍颗粒的SEM图。

附图标记包括：

1-第一反应液，2-第二反应液，3-核心反应器，4-过程强化反应器，5-陈化反应器，6-循环水系统，7-恒温水槽；

31-第一进液口，32-第二进液口，33-第一分液模块，34-第二分液模块，35-混合室，36-第一分液通道，37-第二分液通道。

具体实施方式

下面对本发明的较优的实施例作进一步的详细说明。

实施例1

如图1所示，一种台面式连续流反应系统，其包括精密输送系统、压力控制系统、温度控制系统、核心反应器3、过程强化反应器4和中央控制系统，所述过程强化反应器4通过连接管道与陈化反应器5连接，所述精密输送系统通过管路与溶液计量系统连接。

所述溶液计量系统有2组电子秤和置于电子秤上的双层储液桶组成，双层储料桶的夹套抽真空，具有良好的隔热保温功能。电子秤的称量数值经数据线传输到中央控制系统在显示屏上显示出来，溶解配制好的反应物溶液放置到储液桶中。所述电子秤的量程范围在200～20000g，精度在0.01～0.1g。

精密输送系统有2台高精度柱塞泵和连接管道组成，用于向核心反应器3恒流恒压的输送反应溶液。所述高精度柱塞泵的流量范围在10～200ml/min，精度为±0.01％.

压力控制系统有球阀、压力表和针阀组成，压力表用于测量显示输送管路的液体压力，球阀用于粗调输送管路的液体压力，针阀用于微调输送管路的液体压力。所述输送管路的液体压力范围在0.15～1.2MPa。

温度控制系统有循环水系统6和多个测温热电偶组成，用于控制核心反应器3和过程强化反应器4的温度。同时，在核心反应器3和过程强化反应器4上设有4～12个测温点，它们和循环水槽的温度一起通过数据线连接显示在中央控制系统的显示屏上。所述循环水系统6和恒温水槽7连接。所述恒温水槽7的温度控制范围在-20～90℃，控温精度在±0.5℃。

如图2～图5所示，核心反应器3用于将精密输送系统传输过来的单股液流分成多股支流，且实现不同溶液支流的间隔排布。所述核心反应器3包括第一进液口31、第二进液口32、第一分液模块33、第二分液模块34和混合室35，所述第一进液口31与第一反应液1的输送系统连接，所述第二进液口32与第二反应液2的输送系统连接。所述第一进液口31与第一分液模块33的入口连接，所述第二进液口32与第二分液模块34的入口连接，所述第一分液模块33包括若干第一分液通道36，所述若干第一分液通道36沿环形设置。所述第二分液模块34包括至少两层螺旋线形的第二分液通道37，所述第一分液通道36位于第二分液通道37相邻的螺旋线之间；进一步的，所述第二分液通道37呈弧形螺旋线设置或多边形螺旋线设置。所述混合室35位于第一分液模块33、第二分液模块34的出口。两股反应液分别从第一进液口31和第二进液口32垂直进入核心反应器3。第一反应液1从第一进液口31进入核心反应器3，经第一分液模块33分成多股支流(图中只示意了三股，实际可以为更多股，比如可以像花洒似的分出更多更细小的多股)，所述的多股支流数量是3～100。第二反应液2从第二进液口32垂直进入核心反应器3，经第二分液模块34后形成螺旋的环形支流，从而实现了第一反应液1和第二反应液2的间隔排布，呈现出多股第一反应液1的支流被环形的第二反应液2包裹(见图5)，这样的第一反应液1和第二反应液2经第一分液模块33和第二分液模块34分流后，同步流入到混合室35的管道中，环形的第二反应液2沿着管道内壁流动，第一反应液1被包裹在第二反应液2中。这里分股的目的是增大两种液体的接触面积，缩短混合的传质距离。进一步的，控制两反应液的流速差在10～200％，这样在两反应液的接触界面处有初步、更小的微混合。同时又由于只有第二反应液2沿管道内壁流动，没有固体颗粒物生成，就从根本上避免了固体颗粒附着堵塞管道现象的发生，两种反应液在混合室35内初步混合后从出液口排出。

所述过程强化反应器4包括超声波槽和置于超声波槽内的超声反应管道，所述混合室35的出口与超声反应管道的入口连接。所述超声反应管道为螺旋管。

所述陈化反应器5为带有搅拌器的双层玻璃反应釜，反应釜中插入超声波变幅杆，在玻璃夹层中通入循环水配合恒温水槽7实现温度控制。从核心过程强化反应器4中快速混合反应的溶液流入到陈化反应器5中，在设定的温度、超声功率和搅拌转速下进一步反应完全，制得要求的微纳米粉体颗粒。所述超声波的频率在20～100KHz，超声波的功率密度在0.8～10W/cm²，所述玻璃反应釜的容积在0.5～5L，所述搅拌转速在80～600rpm，所述恒温水槽7的温度控制范围在-20～90℃，控温精度在±0.5℃。

中央控制系统是整个反应系统的控制中枢，溶液计量系统、精密输送系统、压力控制系统、温度控制系统、管道压力、系统各位置的温度、超声功率等参数都有数据线连接到中央控制系统，显示在中央控制系统的显示屏上，并可以在显示屏上通过输入各参数的设定值来改变这些工艺参数。每次反应操作的过程参数都会记录在中央控制系统中，可供随时查阅或导入到电脑上。

采用上述台面式连续流反应系统湿化学法制备微纳米粉体材料时，其包括以下步骤：

步骤S1，将反应物分别溶解并加热到设定温度制得的反应液，分别倒入到溶液计量系统的双层储料桶中，盖好连接有输送管道的储料桶盖。

步骤S2，开启溶液计量系统、连续流反应系统和过程强化反应器，在中央控制系统中输入反应需要的流量、压力、温度、超声功率密度等参数设定值，设定陈化反应器的温度、超声功率密度、搅拌转速等参数。开启温度控制系统，使核心反应器、过程强化反应器和陈化反应器达到设定的温度数值。开启电子秤，使电子秤的显示数值归零。

步骤S3，开启中央控制系统，启动高精度柱塞泵和过程强化反应器的超声波发生器，同时通过调节球阀和针阀使输送管道的液体压力达到设定值，使两种反应液恒压恒流的经核心反应器分流并间隔排列的流入到过程强化反应器中，在超声波的强化传质、反应、晶化等空化效应作用下迅速反应生成微纳米固体颗粒。

步骤S4，开启陈化反应器的搅拌器和超声波发生器，从连续流反应系统制得的悬浮液流入到玻璃反应釜中，在设定的温度、超声功率和搅拌转速下继续反应一段时间，制得的微纳米颗粒，再经过滤、洗涤、干燥后得到微纳米粉体。

下面结合具体的实施例进行说明。

实施例2

采用实施例1的台面式连续流反应系统制备高纯硅溶胶。包括如下步骤：

步骤S1，将无水乙醇、正硅酸乙酯按体积比3.5:1混合配制成第一反应液，将无水乙醇、25％浓度的氨水和纯水按体积比21.3:1.3:1混合配制成第二反应液，并将第一反应液和第二反应液都加热到30℃，分别倒入到溶液计量系统的2个双层储料桶中，盖好连接有输送管道的储料桶盖。将2个储料桶分别放在2台电子秤上，使电子秤的显示数值归零。

步骤S2，开启溶液计量系统、连续流反应系统和过程强化反应器，在中央控制系统中输入反应需要的流量(第一反应液的流量50ml/min，第二反应液的流量65ml/min)、压力0.5MPa、温度30℃、超声功率密度2.5W/cm²等参数设定值，设定陈化反应器的温度30℃、超声功率密度6.0W/cm²、搅拌转速275rpm等参数。开启温度控制系统，使核心反应器、过程强化反应器和陈化反应器达到设定的温度数值。

步骤S3，开启中央控制系统，启动高精度柱塞泵和过程强化反应器的超声波发生器，同时通过调节球阀和针阀使两个输送管道的液体压力都达到0.5MPa的设定值，使2种反应液恒压恒流的经核心反应器分流并间隔排列的流入到过程强化反应器中，在超声波的强化传质、反应、晶化等空化效应作用下迅速反应生成微纳米固体颗粒。

步骤S4，开启陈化反应器的搅拌器和超声波发生器，从连续流反应系统制得的悬浮液流入到玻璃反应釜中，在设定的温度、超声功率和搅拌转速下继续反应1.5小时，制得高纯硅溶胶，其中的二氧化硅纳米颗粒的形貌、尺寸、尺寸分布等如图6所示，可见得到的二氧化硅纳米颗尺寸均匀，一致性好。

实施例3

采用实施例1的台面式连续流反应系统制备纳米磷酸锰铁。包括如下步骤：

步骤S1，将磷酸二氢铵溶解在纯水中配制成浓度1.2mol/L的第一反应液，将硫酸锰和硫酸铁溶解在纯水中配制成硫酸锰浓度0.6mol/L、硫酸铁浓度0.4mol/L的第二反应液，并将第一反应液和第二反应液都加热到50℃，分别倒入到溶液计量系统的2个双层储料桶中，盖好连接有输送管道的储料桶盖。将2个储料桶分别放在2台电子秤上，使电子秤的显示数值归零。

步骤S2，开启溶液计量系统、连续流反应系统和过程强化反应器，在中央控制系统中输入反应需要的流量(第一反应液的流量100ml/min，第二反应液的流量140ml/min)、压力0.8MPa、温度50℃、超声功率密度4.0W/cm²等参数设定值，设定陈化反应器的温度50℃、超声功率密度8.0W/cm²、搅拌转速350rpm等参数。开启温度控制系统，使核心反应器、过程强化反应器和陈化反应器达到设定的温度数值。

步骤S3，开启中央控制系统，启动高精度柱塞泵和过程强化反应器的超声波发生器，同时通过调节球阀和针阀使两个输送管道的液体压力都达到0.8MPa的设定值，使2种反应液恒压恒流的经核心反应器分流并间隔排列的流入到过程强化反应器中，在超声波的强化传质、反应、晶化等空化效应作用下迅速反应生成微纳米固体颗粒。

步骤S4，开启陈化反应器的搅拌器和超声波发生器，从连续流反应系统制得的悬浮液流入到玻璃反应釜中，在设定的温度、超声功率和搅拌转速下继续反应2.0小时，制得纳米磷酸锰铁颗粒，再经过滤、洗涤、干燥后得到磷酸锰铁粉体。所制得纳米磷酸锰铁的扫描电镜照片如图7所示。

实施例4

采用实施例1的台面式连续流反应系统制备三元前驱体。包括如下步骤：

步骤S1，将氢氧化钠和氨水溶解在纯水中配制成氢氧化钠浓度4.0mol/L、氨水浓度1.05mol/L的第一反应液，按摩尔比NiSO₄:CoSO₄:MnSO₄＝6:2:2的比例溶解在纯水中配制成金属盐浓度为1.5mol/L的第二反应液，并将第一反应液和第二反应液都加热到55℃，分别倒入到溶液计量系统的2个双层储料桶中，盖好连接有输送管道的储料桶盖。将2个储料桶分别放在2台电子秤上，使电子秤的显示数值归零。

步骤S2，开启溶液计量系统、连续流反应系统和过程强化反应器，在中央控制系统中输入反应需要的流量(第一反应液的流量150ml/min，第二反应液的流量200ml/min)、压力1.0MPa、温度55℃、超声功率密度3.2W/cm²等参数设定值，设定陈化反应器的温度55℃、超声功率密度6.0W/cm²、搅拌转速250rpm等参数。开启温度控制系统，使核心反应器、过程强化反应器和陈化反应器达到设定的温度数值。

步骤S3，开启中央控制系统，启动高精度柱塞泵和过程强化反应器的超声波发生器，同时通过调节球阀和针阀使两个输送管道的液体压力都达到1.0MPa的设定值，使2种反应液恒压恒流的经核心反应器分流并间隔排列的流入到过程强化反应器中，在超声波的强化传质、反应、晶化等空化效应作用下迅速反应生成微纳米固体颗粒。

步骤S4，开启陈化反应器的搅拌器和超声波发生器，从连续流反应系统制得的悬浮液流入到玻璃反应釜中，在设定的温度、超声功率和搅拌转速下继续反应14小时，制得三元前驱体颗粒，再经过滤、洗涤、干燥后得到干粉。所制得纳米三元前驱体的扫描电镜照片如图8所示，可见颗粒均匀，一致性好。

实施例5

采用实施例1的台面式连续流反应系统制备纳米镍粉。包括如下步骤：

步骤S1，将硫酸镍溶解在纯水中配制成金属盐浓度为0.6mol/L的第一反应液，将80％水合肼、NaBH₄和氢氧化钠溶解在纯水中配制成氢氧化钠浓度0.8mol/L、水合肼浓度2.0mol/L和NaBH₄浓度为0.1mol/L的第二反应液，并将第一反应液和第二反应液都加热到80℃，分别倒入到溶液计量系统的2个双层储料桶中，盖好连接有输送管道的储料桶盖。将2个储料桶分别放在2台电子秤上，使电子秤的显示数值归零。

步骤S2，开启溶液计量系统、连续流反应系统和过程强化反应器，在中央控制系统中输入反应需要的流量(第一反应液的流量80ml/min，第二反应液的流量120ml/min)、压力0.6MPa、温度80℃、超声功率密度2.8W/cm²等参数设定值，设定陈化反应器的温度80℃、超声功率密度8.5W/cm²、搅拌转速420rpm等参数。开启温度控制系统，使核心反应器、过程强化反应器和陈化反应器达到设定的温度数值。

步骤S3，开启中央控制系统，启动高精度柱塞泵和过程强化反应器的超声波发生器，同时通过调节球阀和针阀使两个输送管道的液体压力都达到0.6MPa的设定值，使2种反应液恒压恒流的经核心反应器分流并间隔排列的流入到过程强化反应器中，在超声波的强化传质、反应、晶化等空化效应作用下迅速反应生成微纳米固体颗粒。

步骤S4，开启陈化反应器的搅拌器和超声波发生器，从连续流反应系统制得的悬浮液流入到玻璃反应釜中，在设定的温度、超声功率和搅拌转速下继续反应3小时，制得纳米镍颗粒，再经过滤、洗涤、干燥后得到干粉。所制得纳米镍颗粒的扫描电镜照片如图9所示，可见颗粒均匀，一致性好。

通过上述实施例可见，本发明的技术方案综合采用空间分隔(分液模块、混合室和过程强化反应器)和时间连续的方式，既依靠空间分隔解决了三传速率和反应速率不匹配导致的放大效应问题，又通过时间连续积累实现了微纳米粉体的规模宏量制备。

以上内容是结合具体的优选实施方式对本发明所作的进一步详细说明，不能认定本发明的具体实施只局限于这些说明。对于本发明所属技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干简单推演或替换，都应当视为属于本发明的保护范围。

Claims (9)

1.一种台面式连续流反应系统，其特征在于：其包括核心反应器和过程强化反应器，所述核心反应器包括第一进液口、第二进液口、第一分液模块、第二分液模块和混合室，所述第一进液口与第一分液模块的入口连接，所述第二进液口与第二分液模块的入口连接，所述第一分液模块包括若干第一分液通道，所述第二分液模块包括至少两层螺旋线形的第二分液通道，所述第一分液通道位于第二分液通道相邻的螺旋线之间；

所述混合室位于第一分液模块、第二分液模块的出口；

所述过程强化反应器包括超声波槽和置于超声波槽内的超声反应管道，所述混合室的出口与超声反应管道的入口连接；

所述若干第一分液通道沿环形设置；所述第一进液口和第二进液口的进液角度为直角。

2.根据权利要求1所述的台面式连续流反应系统，其特征在于：所述第二分液通道呈弧形螺旋线设置或多边形螺旋线设置。

3.根据权利要求1所述的台面式连续流反应系统，其特征在于：所述超声反应管道为螺旋管。

4.根据权利要求1所述的台面式连续流反应系统，其特征在于：其包括循环水系统和恒温水槽，所述循环水系统和恒温水槽连接，所述循环水系统与核心反应器、过程强化反应器连接，控制核心反应器和过程强化反应器的温度。

5.根据权利要求4所述的台面式连续流反应系统，其特征在于：所述第一进液口连接第一输送系统，所述第二进液口连接第二输送系统，所述第一输送系统和第二输送系统分别控制第一进液口、所述第二进液口进入的反应液的流速，使两反应液的流速差为10~200%。

6.根据权利要求5所述的台面式连续流反应系统，其特征在于：所述第一输送系统、第二输送系统均包括柱塞泵和连接管道，所述连接管道上设有球阀、压力表和针阀。

7.根据权利要求4所述的台面式连续流反应系统，其特征在于：所述超声反应管道的出口通过管路连接至陈化反应器，所述陈化反应器为带有搅拌器的双层反应釜，所述反应釜中设有超声波变幅杆，所述双层反应釜的夹层中通入循环水配合恒温水槽实现温度控制。

8.一种微纳米材料的制备方法，其特征在于：采用如权利要求7所述的台面式连续流反应系统制备，包括如下步骤：

步骤S1，将两种反应液分别输送到核心反应器的第一进液口、第二进液口，一反应液经过第一分液模块被分成若干股支流与另一反应液经过第二分液模块形成的环形支流混合，进入混合室，得到混合液；

步骤S2，使混合液进入过程强化反应器，在恒温水浴条件和超声波的作用下迅速反应生成微纳米颗粒；

步骤S3，使过程强化反应器中的混合物进入到陈化反应器中，在双层反应釜的夹层中通入循环水，在搅拌器和超声波变幅杆的作用下进一步反应，再经过滤、洗涤、干燥后得到微纳米粉体。

9.根据权利要求8所述的微纳米材料的制备方法，其特征在于：步骤S1中，输送的压力为0.15~1.2Mpa，两反应液的流速差为10~200%；

步骤S2中，所述超声波的频率为20~100KHz，超声波的功率密度在0.5~5W/cm²；

步骤S3中，所述超声波变幅杆的频率为20~100KHz，功率密度为0.8~10W/cm²，所述搅拌器的转速为80~600rpm，所述循环水的温度为-20~90℃。