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CN115066055B - 一种提升有机发光二极管电流效率的方法 - Google Patents

一种提升有机发光二极管电流效率的方法 Download PDF

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Abstract

本发明提出提升有机发光二极管电流效率的方法，采取一种全新理念的正负电压交替出现的脉冲电压波形，代替传统驱动器件所用的直流电压波形，在低温环境下实现对器件发光层中陷阱电荷的有效辐射复合利用，从而在相同电流密度下，器件发光强度获得十倍以上的增强。本发明实现器件电流效率倍增的技术路线，将在有机发光二极管的低温显示与照明领域(如航天航空领域)产生实际应用价值。

Description

一种提升有机发光二极管电流效率的方法
技术领域
本发明涉及低温显示及照明领域的有机光电器件，具体涉及在提升有机发光二极管电流效率的技术。
背景技术
自1987年美国柯达公司的邓青云等人提出有机发光二极管的多层结构开始，有机发光二极管在平板显示和固态照明等领域发挥着愈发重要的作用。至今，应用热激活延迟荧光材料制备的有机发光二极管，其外量子效率已经达到了29.6％。尽管外量子效率近年来已取得长足进展，但器件中仍存在一些不可忽略的问题，例如有机发光器件中通常不可避免地存在陷阱电荷，尤其是掺杂器件中存在大量的陷阱电荷，而陷阱电荷的存在会对器件光电性能造成不利影响。首先，陷阱电荷导致器件中产生内建电场，从而诱导激子解离；其次，陷阱电荷的非辐射复合会降低器件外量子效率；另外，陷阱电荷的存在会造成器件局部过热，加速器件老化。因此，如何消除有机发光二极管中的陷阱电荷，是提高器件光电性能的关键，也一直是该领域的研究热点和难点。
随着有机发光二极管应用领域的不断拓展，低温环境也成为了有机发光二极管的重要应用场景，如航天航空领域的显示及照明设备。但器件工作环境温度降低，陷阱电荷的数量会显著增加，从而导致低温下陷阱电荷对器件的不利影响明显增强。因此陷阱电荷的存在极大的限制了有机发光二极管在低温环境的应用。迄今为止，科研工作者在减少陷阱电荷对器件性能影响方面主要是通过提升器件制备工艺，改善器件中各功能层的成膜质量，减少陷阱态的产生。由于有机发光二极管的正向导通反向截至特性，直流电压驱动成为了有机发光二极管的首选驱动方式，而本发明采取一种全新理念的正负电压交替出现的脉冲电压波形，代替传统驱动器件所用的直流电压波形，实现了对有机发光二极管电流效率的显著提升。
发明内容
本发明的目的在于提出一种提升有机发光二极管电流效率的方法，该方法通过一种全新理念的有机发光二极管驱动方式，利用在一个周期里具有正、反偏压的特殊脉冲电压来驱动发光器件，实现对器件发光层中长寿命陷阱电荷的有效辐射复合利用，弥补传统直流电压驱动方式在低温环境下驱动器件的不足，从而呈量级大幅提升有机发光二极管的发光效率。
为实现以上发明目的，本发明采用以下技术方案：
一种提升有机发光二极管电流效率的方法，所述有机发光二极管包括发光层、空穴传输层、电子传输层。所述发光层由主体分子(Host)和客体分子(Guest)掺杂构成；采用正负交替的脉冲电压在低温环境下驱动所述有机发光二极管,同一周期的脉冲电压必须同时包含正向电压和负向电压，且该正负电压之间需间隔一段时间的零偏电压；所述的低温环境温度为200～20K及更低温环境，且随着温度的降低，正负电压交替出现的脉冲电压驱动方式对器件效率的提升效果逐渐增强。
本发明的以上方法，将传统的直流电压驱动方式改变为特定波形结构的正负交替的脉冲电压驱动方式，即同一周期的脉冲电压必须同时包含脉冲宽度为25～50μs正向电压和50～100μs负向电压，且该正负电压之间需间隔25～50μs的零偏电压。采用本文所提出的正负交替的脉冲电压在低温环境下驱动有机发光二极管,不仅能够消除陷阱电荷对器件的不利影响，而且能够高效利用陷阱电荷，是一种全新理念的有机发光二极管驱动方式。
在本发明一实施例中，对于正负交替的脉冲电压，同一周期内的正向电压和负向电压的时间应当分别控制在25～50μs和50～100μs，以达到对器件效率较大的提升效果。而当正向电压和负向电压的时间分别控制在25μs和50μs时，器件效率提升效果最明显。
在本发明一实施例中，对于正负交替的脉冲电压，同一周期内的正向电压和负向电压之间的零偏电压的时间应当控制在25～50μs，以达到对器件效率较大的提升效果。当零偏电压的时间为25μs时，器件效率提升效果最明显。
在本发明一实施例中，对于正负交替的脉冲电压，同一周期内的正向电压的幅值根据实际器件工作电流可适当调节。
在本发明一实施例中，对于正负交替的脉冲电压，同一周期内的负向电压的幅值应当分别控制在-8～-10V，以达到对器件效率较大的提升效果，当负向电压的幅值为-8V时，器件效率提升效果最明显。
若正负交替的脉冲电压不满足以上要求，则器件在该类正负交替的脉冲电压驱动方式下器件效率不能得到改善。
本发明所述的掺杂器件需要满足发光层具有良好的载流子束缚能力，即主体分子的 HOMO能级高于客体分子的HOMO能级，主体分子的LUMO能级低于客体分子的 LUMO能级；若主客体分子能级不能同时满足上述要求，需在器件发光层与电荷传输层之间插入适当的电荷阻挡层，以达到将脱束缚后的陷阱电荷限制在发光层的目的。所述电子阻挡层材料的LUMO能级应同时高于主客体分子的LUMO能级；空穴阻挡层材料的HOMO能级应同时低于主客体分子的HOMO能级。若器件能级结构完全不满足上述要求，则该类器件在本发明提出的特定波形结构的正负交替的脉冲电压驱动方式下器件效率不能得到改善。
在本发明一实施例中，主体分子具有较宽的禁带宽度，材料选为PO-T2T [2,4,6-Tris[3-(diphenylphosphinyl)phenyl]-1,3,5-triazine]；客体分子应具有较窄的禁带宽度，材料选为TBRb[2,8-Di-tert-butyl-5,11-bis(4-tert-butylphenyl)-6,12-dipheny-ltetracene]。
在本发明一实施例中，所述发光层中主客体分子掺杂的质量百分比为10％wt％；所述发光层厚度为40nm；所述空穴传输层、电子传输层厚度为60nm。
本发明的详细优点包括:
1、本发明利用正负交替的脉冲电压驱动方式在低温环境下(如20K)能够大幅度提高器件发光的电流效率。特别地，针对陷阱电荷数量较多的掺杂器件，相对于传统的直流驱动方式，在发明人提出的正负电压交替出现的驱动方式下，器件发光的电流效率在低温环境下获得了10.6倍的增加。
2、本发明利用正负交替的脉冲电压，其负向电压阶段用于辅助释放器件陷阱态中的陷阱电荷，并促使其发生辐射复合，陷阱电荷得到利用，一方面提升了载流子利用率，另一方面消除了陷阱电荷对器件性能的不利影响。
3、本发明通过更换器件驱动电压波形提升器件效率的方法相对于传统的通过改良器件制备工艺减少陷阱电荷数量的方法，更为简单高效，在实际生产活动中应用价值更大。
4、本发明通过更改器件驱动电压波形提升器件发光效率，器件在相同亮度，工作相同时间，能耗降低，符合国家绿色科技政策。
本发明将在有机发光二极管的低温显示与照明领域(如航天航空领域)产生实际应用价值。
附图说明
图1(a)是具有较强载流子束缚能力的有机发光二极管的能级结构示意图。
图1(b)是发光层能级排布上不具有载流子束缚能力的有机发光二极管能级结构示意图。
图1(c)是器件发光层能级排布上不具有载流子束缚能力，增加电子阻挡层后的有机发光二极管能级结构示意图。
图2(a)是图1(a)所示器件在不同环境下，器件在传统直流驱动方式和正负电压交替出现的脉冲电压驱动方式下，相同电流密度下两种驱动方式分别对应的器件亮度，电流密度取值为5～100μA。
图2(b)是不满足本发明所述器件结构要求的器件，如图1(b)所示器件，在不同环境温度下，器件在传统直流驱动方式和正负电压交替出现的脉冲电压驱动方式下，相同电流密度下两种驱动方式分别对应的器件亮度，电流密度取值为5～100μA。
图2(c)是本发明所述的器件发光层能级排布上不具有载流子束缚能力，增加电子阻挡层后的有机发光二极管在传统直流驱动方式和正负电压交替出现的脉冲电压驱动方式下，相同电流密度下两种驱动方式分别对应的器件亮度，电流密度取值为5～100μA。
图3是本发明所述的低温环境下(20K)表征图1(a)所示器件中存在大量超长寿命陷阱电荷的瞬态电致发光测量曲线。
图4是本发明根据表1实验参数得出的对器件效率提升效果达到最优时的正负交替的脉冲电压波形结构。
图5是本发明所述的低温环境下(20K)器件在传统直流驱动方式和正负电压交替出现的脉冲电压驱动方式下，相同电流密度下两种驱动方式分别对应的器件亮度。
具体实施方式
以下结合附图进一步详细说明本发明的具体实现方式。
本发明核心的技术方案是将传统的直流驱动器件方式更改为正负交替的脉冲电压形式，并且将该脉冲电压设定在本发明提出的可调节范围内，在低温环境下实现有机发光二极管电流效率数十倍增加，使器件光电性能得到明显的改善。
参见图1(a)，给出了在低温下具有超长寿命陷阱电荷的有机发光二极管能级结构示意图。如图所示，器件中各功能层主要包含空穴注入层(PEODT:PSS,40nm)、空穴传输层(m-MTDATA,60nm)、发光层(PO-T2T:10％TBRb,40nm)、电子传输层(Bphen,60nm)、电子注入层(LiF,1nm)。发光层中的客体材料TBRb的LUMO能级低于主体材料PO-T2T 的LUMO能级，且客体材料TBRb的HOMO能级高于主体材料PO-T2T的HOMO能级。该类器件发光层中由于主客体能级排布造成的陷阱使得发光层中存在大量的陷阱电荷，并且随着环境温度的降低，陷阱电荷的数量显著增加的同时其寿命也明显延长。
上述材料PEODT:PSS，m-MTDATA，Bphen分别是指 poly(3,4-ethylenedioxy-thiophene):poly(styrenesulfonate)，4,4’,4’-tris (N-3-methylphenyl-Nphenylamino)triphenylamine和4,7-Diphenyl-1,10-phenanthroline。
图1(b)展示了发光层中主客体材料能级不满足本发明要求的器件结构。器件发光层中主体材料m-MTDATA的HOMO能级高于客体材料TBRb的HOMO能级，导致位于 TBRb或者m-MTDATA分子上的空穴在器件电压关闭后会迁移至器件的阳极，发光层中剩下的电子不能复合。因此，该类器件不满足本发明要求。
图1(c)展示了器件发光层中主客体材料能级不满足本发明要求，而增加了空穴阻挡层TAPC[1,1-Bis[(di-4-tolylamino)phenyl]cyclohexane]后器件的能级结构示意图。器件发光层中主体材料m-MTDATA的HOMO能级高于客体材料TBRb的HOMO能级，导致位于TBRb或者m-MTDATA分子上的空穴在器件电压关闭后，增加的空穴阻挡层TAPC 阻挡了空穴向阳极的迁移。
图2(a)、2(b)、2(c)展示了不同温度下分别对应为图1(a)、1(b)、1(c)所示器件在传统直流驱动方式和正负电压交替出现的脉冲电压驱动方式下，相同电流密度下两种驱动方式分别对应的器件亮度，电流密度取值为5～100μA。明显的，1(a)和1(c)所示器件满足本发明对器件结构的要求，因此该类器件在本发明提出的正负电压交替出现的脉冲电压驱动方式下相对于传统直流驱动方式，器件亮度明显增加，如图2(a)和2(c)所示。然而，不满足本发明要求的器件在本发明提出的正负电压交替出现的脉冲电压驱动方式下亮度变化不明显，如图2(b)所示。
图2(a)展示的数据显示，本发明提出的正负电压交替出现的脉冲电压驱动方式对器件效率的提升明显依赖于环境温度。在300～200K，正负电压交替出现的脉冲电压驱动方式下器件亮度相对于直流驱动反而减弱；在200～20K，随着温度的降低，正负电压交替出现的脉冲电压驱动方式对器件效率的提升效果逐渐增强。
参见图3，为上述发光层具有良好载流子束缚能力的有机发光二极管器件在20K下的瞬态电致发光测量曲线。1ms时刻，器件驱动电压关闭，此时短暂的强烈发光来源于器件发光层中距离较近的陷阱电荷的辐射复合。4ms时刻，给器件外加幅值为-8V，时间跨度为25μs的反向电压脉冲信号，此时器件发光来源于发光层中距离较远的陷阱电荷在外电场辅助作用下的辐射复合。插图展示了关闭器件驱动电压2小时后，外加反向电压器件仍然发光的实验现象。由此说明，低温下该类器件中的陷阱电荷具有超长的寿命，器件驱动电压关闭2小时后仍然能检测到陷阱电荷的存在。
以上通过瞬态电致发光测量，揭示发光层具有载流子束缚能力的主客体掺杂体系器件在低温环境(20K)下存在超长寿命的陷阱电荷(寿命长达2hours)，且该陷阱电荷不能自发地参与辐射复合。
表1是本发明提出的正负交替的脉冲电压不同实验参数对应的器件发光强度。
以下表1是本发明提出的正负交替的脉冲电压的参数要求：
表1
参见图4，是本发明根据表1实验参数得出的对器件效率给提升效果达到最优时的正负交替的脉冲电压波形结构。0～25μs属于正向电压阶段，用于注入器件发光所需的载流子；25～50μs时间段内的电压为零，用于间隔正向电压与负向电压；50～100μs属于负向电压阶段，用于释放不能自发脱束缚的陷阱电荷，并促使其发生辐射复合。正是上述波形的脉冲电压，在低温下实现对陷阱态中不能发生辐射复合的陷阱电荷的利用。对于上述图1(a)所展示的器件，相同电流密度下，应用本发明所提出的正负电压交替的脉冲电压相对于传统的直流电压驱动的发光强度增加10.6倍，即器件的电流效率增加10.6 倍。
参见图5，是上述图1(a)所展示的器件在20K下分别施加本发明所提出的正负交替出现的脉冲电压和传统的直流电压时的器件发光强度，测试电流控制在5～100μA。特别地，5μA电流密度下，应用本发明提出的脉冲电压，器件亮度为54.4Cd/m2，而在传统直流电压驱动下，器件亮度仅为5.1Cd/m2，即同一电流密度下，器件电流效率增加10.6 倍。
以上结合附图详细描述了本发明的优选实施方式，但是，本发明并不限于上述实施方式中的具体细节，在本发明的技术构思范围内，可以对本发明的技术方案进行多种简单变型，这些简单变型均属于本发明的保护范围。
另外需要说明的是，在上述具体实施方式中所描述的各个具体技术特征，在不矛盾的情况下，可以通过任何合适的方式进行组合。为了避免不必要的重复，本发明对各种可能的组合方式不再另行说明。此外，本发明的各种不同的实施方式之间也可以进行任意组合，只要其不违背本公开的思想，其同样应当视为本发明所公开的内容。

Claims (11)

1.一种提升有机发光二极管电流效率的方法，所述有机发光二极管包括发光层、空穴传输层、电子传输层；其特征在于：所述发光层由主体分子(Host)和客体分子(Guest)掺杂构成；采用正负交替的脉冲电压在低温环境下驱动所述有机发光二极管,同一周期的脉冲电压同时包含正向电压和负向电压，且该正负电压之间需间隔一段时间的零偏电压；所述的低温环境温度为200~20 K及更低温环境，且随着温度的降低，正负电压交替出现的脉冲电压驱动方式对器件效率的提升效果逐渐增强。
2.根据权利要求1所述的提升有机发光二极管电流效率的方法，其特征在于：同一周期内的正向电压和负向电压的时间应当分别控制在25~50 μs和50~100 μs。
3.根据权利要求1所述的提升有机发光二极管电流效率的方法，其特征在于：正向电压和负向电压的时间分别控制在25 μs和50 μs。
4.根据权利要求1所述的提升有机发光二极管电流效率的方法，其特征在于：同一周期内的正向电压和负向电压之间的零偏电压的时间控制在25~50 μs。
5.根据权利要求1所述的提升有机发光二极管电流效率的方法，其特征在于：同一周期内的正向电压和负向电压之间的零偏电压的时间为25 μs。
6.根据权利要求1所述的提升有机发光二极管电流效率的方法，其特征在于：同一周期内的正向电压的幅值根据实际器件工作电流调节。
7.根据权利要求1所述的提升有机发光二极管电流效率的方法，其特征在于：同一周期内的负向电压的幅值控制在-8~-10 V。
8.根据权利要求1所述的提升有机发光二极管电流效率的方法，其特征在于：同一周期内的负向电压的幅值为-8 V。
9.根据权利要求1所述的提升有机发光二极管电流效率的方法，其特征在于：所述发光层主体分子的HOMO能级低于客体分子的HOMO能级，主体分子的LUMO能级高于客体分子的LUMO能级；若主客体分子能级不能同时满足上述要求，需在发光层与电荷传输层之间插入电荷阻挡层，以达到将脱束缚后的陷阱电荷限制在发光层的目的。
10.根据权利要求9所述的提升有机发光二极管电流效率的方法，其特征在于：所述电荷阻挡层材料的LUMO能级应同时高于主客体分子的LUMO能级；空穴阻挡层材料的HOMO能级应同时低于主客体分子的HOMO能级。
11.根据权利要求1-10任一项所述的提升有机发光二极管电流效率的方法，其特征在于：所述发光层中主客体分子掺杂的质量百分比为10%wt%；所述发光层厚度为40 nm；所述空穴传输层、电子传输层厚度为60 nm。
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