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CN102387703A - 包括一种双胍化合物的消毒剂组合物 - Google Patents

包括一种双胍化合物的消毒剂组合物 Download PDF

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Abstract

在此披露了一种用于杀死来自一个表面或一种材料的孢子的方法，该方法包括在所述表面或材料上施用有效量的一种杀生物组合物，该杀生物组合物包括一种或多种双胍聚合物、以及一种或多种另外的活性试剂，其特征在于这一种或每一种另外的活性试剂当单独使用时是无杀孢子活性的。已经发现，包括聚合物双胍和一种或多种另外的杀生物试剂，以及任选地，一种聚有机硅氧烷的组合物作为杀孢子试剂是有效的，并且特别是针对艰难梭菌的孢子有效。由于它们的低毒性，这些组合物可以用于工业、家用应用并且特别适合用于医院。此外，该方法可以包括将一种织物浸渍从而由此对它提供持久的杀孢子活性。

Description

包括一种双胍化合物的消毒剂组合物
发明领域
本发明涉及证实针对一些细菌(例如艰难梭菌)有效的消毒剂组合物以及它在用于为表面消毒和/或用于防止感染的方法中的用途。
发明背景
医院的感染总是在医院、疗养所或类似机构(在这里的居住者处于升高的感染风险)中的主要问题，这是由于他们失败的健康、他们缺乏抵抗力的免疫系统等。
抗生素用于杀死或抑制有传染性的有机体(例如致病菌)的生长。不幸的是，抗生素的增加的使用已经伴随抗生素耐受细菌或机会细菌(opportunisticbacteria)的令人担忧的蔓延。例如，艰难梭菌现在是医院中的感染的普遍原因。梭菌是在自然中常见的并且特别是普遍存在于土壤中的能运动的细菌。
当受到应激时，某些细菌和真菌产生孢子，这些孢子可以耐受活性细菌不能耐受的极端条件。例如，艰难梭菌是以占总菌数2％-5％存在于人肠道中的菌种。以小的数量，艰难梭菌并不导致显著的疾病。然而抗生素，特别是具有广谱活性的那些抗生素，引起正常肠内菌群的崩溃，导致艰难梭菌的过度生长，在这些条件下艰难梭菌生长茂盛。这会引起不同的炎性疾病。
由于抗生素耐受性连同该细菌自身的生理学因素(形成孢子、假膜的保护效应)这二者，艰难梭菌感染的抗生素处理会很困难。因为该有机体形成耐热的并且不能通过常规杀生试剂破坏的孢子，艰难梭菌可以在正常的医院清洁过程中幸存并且可以在医院或疗养所环境中长时段保留，一旦条件有利，它能够发芽，甚至在深度清洁后导致艰难梭菌感染。此外，艰难梭菌几乎可以从医院中的任何表面上生长。额外地，这些孢子自身可以从多个表面拾起并且被摄取或传送至其他表面。一旦咽下孢子，因为它们的酸耐受性，它们未受损伤地通过胃。在结肠中它们变为它们的活性形式并且繁殖。用特效抗生素(例如，万古霉素、甲硝唑、杆菌肽或夫西地酸)处理由艰难梭菌引起的假膜性结肠炎。
在医院中普遍使用的若干消毒剂针对形成孢子的有机体(例如艰难梭菌)可能是无效的，并且可能在一些情况下竟然促进孢子的形成。因此对于发展表现出针对形成孢子的有机体(例如艰难梭菌)的有效性的新颖的消毒剂组合物，存在强烈的需要。
杀孢子剂是已知的。然而，常规的杀孢子剂(例如过氧化氢、甲醛和过氧乙酸)都是高度有毒的并且因此不适于频繁使用。此外，这些药剂的杀孢子活性需要特定的条件并且不能耐受“脏”条件(即暴露于有机物下)，并且因此只在短期内保持有效。因此，这些药剂都不适合用于预处理材料(例如织物或塑料)来给它们提供对于杀孢子污染的内在长期抗性。
双胍聚合物(例如聚氨丙基双胍(PAPB)或聚六亚甲基双胍(PHMB)是用于皮肤消毒和在隐形眼镜的清洁溶液中的防腐剂和消毒剂。PHMB是一种包括由己基烃链连接的双胍官能团的聚合物，具有不同的链长。它可以用如下一般结构表示：
它通常用作具有不同的长度的PHMB聚合物盐酸盐的杂分散混合物，平均分子量为约3,000Da，它可以用如下通式表示：
PHMB聚合物盐酸盐以不同的商品名(例如Vantocil IB)销售。(Vantocil和Vantocil IB是Arch chemicals，Inc.的商标)PAPB特别是以非常低的浓度(典型地在10mg/l的级别)杀菌的。此外，在低浓度下，PAPB是无毒并且无刺激的。
已经发现，将聚合物双胍用作食品工业中的一般消毒试剂，并且非常成功地用于游泳池的消毒。PHMB是一种膜活性试剂，它还能损坏革兰氏阴性菌的外膜完整性，虽然膜还可以起到通透性隔板的作用。PHMB的活性与聚合反应的增长水平一起在重量的基础上增长，这已经与增强的内膜扰动有关。对于高等有机体(例如具有更复杂的并且保护性的膜的人细胞)，它具有非常低的毒性。然而，仍未鉴别出针对孢子的活性。
包括聚合物双胍的杀生物配制品是已知的并且被使用，例如，在隐形眼镜溶液中和在施用到表面擦拭和喷雾的组合物中。
包括聚合物双胍的组合物同样与针对细菌的内生孢子的杀孢子活性有关，例如在US 2004/02044956中。然而，当以任何浓度单独使用聚合物双胍，或者在不包括另外的活性试剂的任何组合物中使用时，它示出没有杀孢子活性。
因此，以上披露的包括聚合物双胍的组合物作为杀孢子剂需要其他杀孢子活性试剂的存在。例如，在US 2004/02044956中披露的所有组合物都包含一种二-双胍，例如阿来西定和/或氯己定化合物。二-双胍此前与杀孢子(spodicidal)活性有关(例如Jones等人，International Journal of PharmaceuticsVolume 119(2)，1995，247-250)，并且当与其他已知的杀孢子剂一起时，与其他杀生物剂相比，二-双胍与更高的毒性和更高的刺激水平有关。此外，在比较窄的pH值范围内二-双胍具有杀生物活性并且因此不适于某些应用，例如用于杀真菌组合物，它典型地是碱性溶液。
因此，对于低毒性杀孢子组合物、以及当施用于表面时提供长久的杀孢子效应的组合物仍存在需要。
发明概述
根据本发明的一个第一方面，提供了包括一种或多种双胍聚合物、以及一种或多种另外的活性试剂的组合物作为一种杀孢子剂的用途，其特征在于这一种或每一种另外的活性试剂当单独使用时是无杀孢子活性的。
通过一种活性试剂的杀孢子或杀生物活性，当单独使用时，是指在缺少双胍聚合物的杀生组合物(它可以是具有单一活性试剂或若干活性试剂的组合物)中的活性试剂的活性。
优选地，以在无毒组合物中的这一种或每一种所述活性试剂的浓度，这一种或多种另外的活性试剂不具有杀孢子活性。优选地，以远远更高的浓度(例如在杀生和/或无毒组合物中的活性试剂的浓度的十倍、或大于十倍)，或者以任何浓度，这一种或多种另外的活性试剂不具有杀孢子活性。优选地，以它们的纯净形式，这一种或多种另外的活性试剂是无杀孢子活性的。
通过杀孢子剂和杀孢子活性、以及相关术语，是指针对孢子，包括细菌、真菌、霉菌、藻类、植物或其他有机体的孢子、特别是包括细菌的内生孢子的活性。因此，杀孢子活性试剂可以是针对包括内生孢子的孢子的活性。另外，当单独使用时，不具有杀孢子活性的活性试剂可以不具有杀内生孢子的活性(例如不具有针对细菌的内生孢子的活性)但是可以(或者可以不)具有针对其他类型的孢子的活性。
该组合物可以用于杀死艰难梭菌，并且这一种或多种另外的活性试剂可能不具有针对艰难梭菌的孢子的活性，除了在一种或多种双胍聚合物存在的条件下。
现在已经令人惊讶地发现，包括聚合物双胍和一种或多种其他杀生物试剂与任选地一种聚有机硅氧烷的组合物作为一种杀孢子试剂是有效的、并且特别是针对艰难梭菌的孢子有效。
因此由于它的低毒性，在此提供了一种可以在医院中使用的杀生物组合物，特别是包括一种或多种另外的活性试剂的组合物，这些活性试剂自身不具有杀孢子活性，并且与杀孢子的活性试剂相比，还已知这些活性试剂产生更小的刺激和/或更低的毒性(当单独使用时)，该组合物可以有效地减小由暴露于细菌的或真菌的孢子而导致的感染的风险。
当单独使用时，或以任何浓度在不包括另外的活性试剂的溶液或组合物中，已知双胍聚合物不具有杀孢子活性。此外，关于缺少一种或多种另外的活性试剂、并且具体地缺少一种另外的活性试剂或聚合物双胍的组合物，我们已经观察到，存在基本很小的、或者没有杀孢子活性被观察到。因此，该杀孢子活性可以被认为是产生自聚合物双胍与一种或多种另外的活性试剂之间的协同效应。
因此，虽然不希望受理论约束，但是假定该聚合物双胍与一种或多种另外的活性试剂协同地相互作用，以产生一种具有令人惊讶地增强的杀孢子活性水平的组合物，或者，在组合物中，其中这一种或多种另外的活性试剂当单独使用时不具有杀孢子活性，以产生一种具有令人惊讶的杀孢子活性的组合物。
通过与本发明有关的在一个第一与至少一个第二组分之间的协同效应，是指与缺少该第一组分的组合物有关的、并且与缺少至少一种第二组分的组合物有关的杀孢子(或杀生物的)活性是比缺少该第一或至少一种第二组分的任一组合物更大的(在功效或耐久性方面，或者在针对其观察到活性的有机体的范围方面)，或者比可能期望来自缺少该第一或至少一种第二组分的组合物的杀孢子或杀生物活性的组合的活性更大。
优选地，该组合物不包括二-双胍、并且具体是氯己定化合物(例如氯己定或葡萄糖酸氯己定(chlorhexidine glutonate))或阿来西定化合物。已知二-双胍化合物是刺激物并且已知它产生刺激，例如刺激眼睛，甚至在非常低的浓度下(例如对于杀生组合物需要的浓度)也具有刺激性。例如，已知与聚合物双胍(例如PHMB)相比，氯己定引起更大的刺激，或者在更低的浓度引起刺激。此外，二-双胍在比较窄的pH值范围内具有杀生物活性。例如，已知在高pH值条件下氯己定化合物水解，并且因此不适合在pH值约7或8以上的组合物中使用。聚合物双胍和不同的另外的活性试剂是更稳定的，并且例如，可以在更高或更低的pH值更不易水解。
因此与包括二-双胍的组合物相比，包括聚有机硅氧烷但是缺少二-双胍的组合物在更广的条件范围内具有杀孢子和/或杀生物活性。对于还另外具有杀真菌活性试剂的高pH值组合物，这是特别有利的。此外，因为当使一种组合物在一个表面上干燥时(例如当喷雾到表面上并允许干燥时，或者当通过干燥或另外除去溶剂或载体将其固定到表面时)pH值可以变化，所以本发明的、缺少二-双胍的组合物特别适合用于处理表面。
优选地，该组合物进一步包括一种合适的赋形剂、稀释剂或载体。
根据本发明的一个第二方面，在此提供了用于杀死来自一个表面或一种材料的孢子(并且典型地特别是艰难梭菌的孢子)的方法，该方法包括在所述表面或材料上提供或施用一个有效量的一种杀生组合物的步骤，该杀生物组合物包括一种或多种双胍聚合物、以及一种或多种另外的活性试剂，其特征在于这一种或每一种另外的活性试剂当单独使用时是无杀孢子活性的。
该双胍聚合物优选是一种双胍聚合物盐酸盐。优选它包括具有分子量范围从500至20,000、并且优选具有约3,000的平均分子量的PHMB分子的混合物，例如以商品名Vantocil IB销售的双胍聚合物。
在此，浓度％w/w的单位是指按重量计的百分比。例如，如果组合物包括1克的第一化合物和99g的第二化合物，那么该第一化合物具有1％w/w的浓度，并且该第二化合物具有99％w/w的浓度。
在此，浓度ppm的单位是指按质量计，百万分之几。例如，如果100g的组合物包括1克的第一化合物，那么该第一化合物就以10,000ppm的浓度存在，并且因此1％w/w的浓度对应10,000ppm的浓度。
双胍聚合物的浓度有利地低于10％w/w，优选低于5％w/w，并且更优选低于3％。双胍聚合物的最小浓度优选是至少0.1％w/w(即1000ppm)，并且优选范围是在2％w/w至5％w/w之间。
该组合物可以包括一种稀释剂、赋形剂或载体，在一些实施方案中，它们是不挥发的稀释剂、赋形剂或载体。这些载体优选是水，作为一种既安全又对环境友好的水基组合物。该载体可以是一种二醇、一种二醇的酯衍生物或一种二醇的醚衍生物。
该一种或多种另外的活性试剂补充了并且优选协同地增强了该组合物的杀生物活性。选择的一种或多种另外的活性试剂可以进一步取决于该组合物的想要的用途，特别是可以基于要求通过使用本发明的组合物和方法处理该表面或器具来杀死的微生物的范围。
这一种或多种另外的活性试剂可以选自下组，该组由以下各项组成：杀生物的、抗微生物的、杀细菌的、杀真菌的、杀菌的、杀酵母的、杀霉菌的、杀藻类的、杀病毒的试剂、或者它们的混合物。
这一种或多种另外的活性试剂可以选自包含阳离子的、两性的、氨基的、酚的和卤素的杀生物剂。可以使用的杀生物剂的实例包括：
阳离子的杀生物剂，例如：
-单季铵盐，例如椰油烷基苯甲基二甲基氯化铵、C12-C14烷基苯甲基二甲氯化铵、椰油烷基二氯苯甲基二甲基氯化铵、四癸基苯甲基二甲基氯化铵、二癸基二甲基氯化铵和二辛基二甲基氯化铵，
-十四烷基三甲基溴化铵和十六烷基三甲基溴化铵，
-杂环单季胺盐，例如氯化十二烷基吡啶、氯化十六烷基吡啶和C12-C14烷基苯甲基二甲基氯化铵，
-三苯基膦脂肪烷基盐，例如溴化十四烷基三苯基膦(myristyltriphenyiphosphonium bromide)；
聚合物杀生物剂，例如衍生自如下反应的那些：
-表氯醇与二甲胺或二乙胺的反应，
-表氯醇与咪唑的反应，1，3-二氯-2-丙醇与二甲胺的反应，
-1，3-二氯-2-丙醇与1，3-二(二甲氨基)-2-丙醇的反应，
-二氯化乙烯与1，3-二(二甲氨基)-2-丙醇的反应，以及
-二(2-氯乙基)醚与N，N′-二(二甲基氨基丙基)脲或硫脲的反应。
两性的杀生物剂，例如N-(N′-C8-C18烷基-3-氨基丙基)甘氨酸、N-(N′-(N″-C8-C18烷基-2-氨乙基)-2-氨乙基)甘氨酸、N，N-二(N′-C8-C18烷基-2-氨乙基)甘氨酸的衍生物，例如(十二烷基)(氨基丙基)甘氨酸和(十二烷基)(二亚乙基二胺)甘氨酸；
胺例如N-(3-氨基丙基)-N-十二烷基-1，3-丙二胺；
酚的杀生物剂，例如对-氯-间-二甲苯酚、二氯-间二甲苯酚、苯酚、甲酚、间苯二酚、间苯二酚一乙酸酯、以及它们的衍生物或溶于水的盐类；
卤化的杀生物剂，例如载碘化合物和次氯酸盐(hypochiorite salt)，例如二氯异氰尿酸钠；
5-氯-2-甲基-4-异噻唑啉-3-酮；1，2-苯并异噻唑基-3(2H)-酮；以及2-甲基-4-异噻唑啉-3-酮。
在该组合物中的一种或多种另外的活性试剂可以按一个从0.01％w/w至20％w/w的量存在。在一些实施方案中，每一种所述另外的活性试剂以从0.01％w/w至11％w/w、或者从0.02％w/w至11％w/w的量存在。
这一种或多种另外的活性试剂可以包括以下化合物中的一种，或它们的一个组合：二-癸基-二甲基氯化铵、烷基苯甲基-二-甲基氯化铵、1，2-苯并异噻唑基-3(2H)-酮、2-甲基-4-异噻唑啉-3-酮，或者其他杀生物剂，例如以上示出的阳离子的、聚合物的、两性的、胺或酚的杀生物剂中的一种或它们的一个组合。
在一些实施方案中，该组合物包括两种另外的活性试剂。在一些实施方案中，该组合物包括三种、或四种另外的活性试剂。
这一种或多种另外的活性试剂优选是以下化合物中的一种或多种：
-一种或多种异噻唑酮化合物，例如苯并异噻唑酮或甲基异噻唑啉酮；
-一种或多种阳离子的杀生物剂，例如C12-C14烷基苯甲基二甲基氯化铵、二癸基二甲基氯化铵、或其他单季铵盐。
我们已经观察到在包括一种或多种聚合物双胍的组合物中，来自一种或多种季铵盐的夹杂物的特别强烈的效应(我们把它假定为协同效应)。
在不挥发的载体中可以包含一种或多种另外的活性试剂中的一种或多种。因此，该组合物可以进一步包括一种或多种不挥发的载体。这一种或每一种不挥发的载体可以是水、二醇、二醇衍生的酯或二醇衍生的醚。特别是，可以使用亚烷基二醇和聚亚烷基二醇，例如二甘醇和聚乙二醇。可替代地，这一种或每一种载体可以是具有从3至30个碳原子的醇，优选至少10个碳原子。
该组合物可以进一步包括其他成分，例如表面活性剂、螯合剂(例如氨基羧酸酯(乙二胺四乙酸酯、次氨三乙酸酯、N，N-二(羧甲基)-谷氨酸酯、柠檬酸酯)、醇(乙醇、异丙醇、乙二醇)、洗涤剂辅助剂(磷酸盐、硅酸盐)、染料、和香料。
可以存在于本发明的组合物中的表面活性剂可以包括：非离子型表面活性剂，例如环氧乙烷/环氧丙烷嵌段聚合物，聚乙氧基化脱水山梨醇酯，脱水山梨醇的脂肪酸酯，乙氧基化的脂肪酸酯(包含从1至25单位的环氧乙烷)，聚乙氧基化C8-C22醇(包含从1至25单位的环氧乙烷)，聚乙氧基化C8-C22烷基酚(包含5至25单位的环氧乙烷)，烷基聚糖苷，氧化胺(例如C10-C18)烷基二甲基氧化胺、C8-C22烷氧基乙基二羟基乙基氧化胺)、两性的或两性离子的表面活性剂(例如C6-C20烷基两性乙酸盐或两性二乙酸盐(例如椰油两性乙酸盐)、C10-C18烷基二甲基内铵盐、C10-C18烷基氨基丙基二甲基内铵盐、C10-C18烷基二甲基磺基内铵盐、C10-C18烷基氨基丙基二甲基磺基内铵盐)。
优选地，该组合物进一步包括聚有机硅氧烷或它的混合物。一种或多种、或所有的这一种或每一种聚有机硅氧烷可以是一种功能化的聚有机硅氧烷，包括极性官能团或更优选地包括离子的、或阳离子的官能团。一种或多种、或所有的这一种或每一种聚有机硅氧烷可以是功能地封端的聚有机硅氧烷(即其中聚合物链在一端或两端用官能团封端的聚有机硅氧烷，这些官能团可以是极性的或者、更优选地是离子的、或阳离子的官能团)。
已知聚有机硅氧烷是表面湿润剂。
功能化的聚有机硅氧烷并且特别是功能地封端的聚有机硅氧烷(例如阳离子功能地封端的聚有机硅氧烷)与表面(该表面典型地带有负电荷)强烈地相互作用并且包括此类聚有机硅氧烷的组合物特别适合用于处理材料和表面。功能化的聚有机硅氧烷，并且特别是功能地封端的聚有机硅氧烷(例如阳离子功能地封端的聚有机硅氧烷)可以类似地与组合物中的其他极性分子具有强相互作用，该极性分子可以是聚合物双胍和另外的活性试剂，并且因此保留这种极性分子至施用该组合物的任何材料或表面。
聚有机硅氧烷还被认为是硅氧烷聚合物。
可以用于本发明的聚有机硅氧烷是具有化学式A的类型：
化学式A：T1R1R2SiO(R3R4SiO)r(R5T2SiO)sSiR6R7T3
其中符号R1、R2、R3、R4、R5、R6和R7是相同的或不同的，代表氢、苯基或C1-C6烷基，并且符号T1、T2和T3是相同的或不同的，代表氢、苯基、C1-C6烷基，或具有以下形式的烷基
-R8OR9X
其中R8和R9是相同的或不同的，代表C1至C6烷基(不包含任何基团或包含一种或多种仲醇基团)，并且X代表具有以下形式的伯醇或季胺
(NR10R11R12)+Z-
其中R10、R11和R12是相同的或不同的，代表C1-C19烷基或亚烷基基团，或者是直链的或者是分支的链，并且Z代表乙酸根阴离子。
r是范围从1至500的平均值；
s是范围从1至10的平均值；
优选使用一种组合物，其中该聚有机硅氧烷是一种具有化学式B的聚合物：
化学式B：T(Me)2SiO(SiMe2O)r(SiMeTO)sSiMe2T
其中
r是范围从1至100的平均值，优选是80，
s是范围从1至10的平均值，优选是2，15
T代表一个具有以下化学式的基团：
-(CH2)3OCH2CHOHCH2X
其中X代表伯醇，或者是具有以下形式的胺：
-NMe2Y+乙酸根-
其中Y代表C11-C13烷基。
由Basildon Chemical Company Ltd(Kimber路，Abingdon，Oxon)公司引用BC2211销售这种混合物。
该组合物包括一种聚有机硅氧烷，并且可以包括多种聚有机硅氧烷的共混物。该聚有机硅氧烷或多种聚有机硅氧烷的共混物可以按0％w/w至10％w/w的量存在于该组合物中。在一些实施方案中，该聚有机硅氧烷或多种聚有机硅氧烷的共混物可以按从10％w/w至50％w/w的量存在，并且可以按30％w/w至40％w/w的量存在。例如，该聚有机硅氧烷或多种聚有机硅氧烷的共混物可以按从0％w/w至10％w/w的量存在于包括水作为稀释剂的组合物中，然后将所述组合物适用于表面(例如织物的表面)并且通过干燥以除去所有的或实质部分的水来将其固定到那里，该生成的组合物包括从10％w/w至50％w/w的量的聚有机硅氧烷或多种聚有机硅氧烷的共混物。
有利地，该聚有机硅氧烷或多种聚有机硅氧烷的共混物起到将活性试剂引到用本发明的组合物处理的表面、器具或类似物品上的载体的作用。聚有机硅氧烷的氨基和/或聚醚(或其他)官能团与一种双胍聚合物(或多种双胍聚合物)以及另外的一种活性试剂(或多种活性试剂)相互作用，并且还与施用该组合物的表面相互作用，因此在该表面上保留所述的一种或多种双胍聚合物以及所述的一种或多种另外的活性试剂。
本发明的组合物提供了在施用后相当长时间的表面的消毒，并且在洗涤和/或摩擦(擦亮)后将保持活性。这相对于常规杀生物剂是有用的，在施用以后，特别是当处理的表面被洗涤或摩擦时，常规杀生物剂迅速失去它们的功效。
我们已经观察到，当与缺少聚有机硅氧烷的组合物相比时，在施用于表面后，用包括聚合物双胍和聚有机硅氧烷的组合物处理的表面在更长时段内保持杀孢子和杀生物活性，并且特别是杀孢子和杀生物活性的。我们已经进一步观察到添加聚有机硅氧烷至仅包括单体的、二聚体的或其他小分子杀生物试剂的杀生物组合物中的效果更不显著。
聚有机硅氧烷，并且特别是功能地封端的聚有机硅氧烷(例如具有化学式A和化学式B的那些)与其他的活性试剂(包括聚合物双胍)之间的相互作用主要是极性化学官能团之间的静电作用。虽然希望不受理论约束，但是假定聚合物双胍的更高分子量聚合物单位包括大量这种官能单元由此提供了增强的静电作用。还提出聚合物双胍种类更强烈地物理结合(例如，这可能由于聚合物链的缠结)到其他聚合物种类(例如聚有机硅氧烷)上。
因此，并且因此与仅包括小分子活性试剂的组合物的活性试剂相比，这些聚合物双胍和这一种或多种另外的活性试剂(它可以与聚合物双胍电地和/或物理地结合，它们中的一些或全部可以是聚合物的另外的活性试剂)更强地物理结合到聚有机硅氧烷或它的共混物上。因此，关于聚合物双胍和任何与它相互作用的另外的活性试剂的保留，与仅包括小分子活性试剂(例如包括双胍、二-双胍和/或添加的小分子活性试剂的组合物)的组合物相比，聚有机硅氧烷具有更显著的效果。
当施用该组合物到表面、材料或仪器上时，它可能在其上形成一个涂覆层，该层包含所述聚合物双胍或多种双胍以及所述一种或多种另外的活性试剂，这样就杀死存在于其上或随后与该表面或仪器接触的任何孢子、内生孢子或其他微生物。
如果该组合物进一步包括一种表面活性剂，这可以增强该组合物实质上在整个表面上的扩展能力，同时向该组合物赋予清洁的和洗涤剂的特性。
在干或湿条件下，根据本发明的组合物或方法能有效杀死孢子、内生孢子或其他微生物。
有利地，该组合物或方法可以用于不同的环境，例如用于医学或卫生保健产业、例如用于医院、用于食品工业、例如用于制造工厂和饭店、或者用于家庭环境。
该组合物可以按浓缩的形式提供，并且可以在将它施用到表面或器具之前稀释，例如通过加水例如稀释1至100倍，或者稀释1至1000倍。可替代地，可以按可立即使用的浓度提供该组合物。
在一些实施方案中，可以按在稀释剂、赋形剂或载体中的第一浓度提供该组合物，用于施用于一个表面上或浸渍一个表面(例如织物表面)，并且可以随后除去一些或全部稀释剂或赋形剂以增加该组合物的浓度。在一些实施方案中，通过除去全部或实质部分的该组合物(例如通过施加热量或另外干燥该表面以引起一些或全部的稀释剂、赋形剂或载体的蒸发)，将该组合物固定到表面上。
因此，该方法可以包括稀释该组合物。可替代地，或者此外，该方法可以包括干燥该组合物，或者另外除去(例如通过蒸发)一些或全部稀释剂、赋形剂或载体。
该方法可以包括通过干燥或者另外除去一些或全部稀释剂、赋形剂或载体，或者通过固化，来固定该组合物至表面，或者至用该组合物浸渍的材料。
该组合物可以不但对控制孢子、并且更具体是梭菌(例如艰难梭菌)的孢子有效，而且进一步对控制很多类型的微生物的繁殖和/或消除它们有效，这些微生物包括革兰氏阳性和革兰氏阴性细菌，例如以下细菌中的至少一种，并且优选是若干种：
蜡样芽孢杆菌、枯草芽孢杆菌、产氨短杆菌、流产布氏杆菌、克雷白氏肺炎杆菌、干酪乳杆菌、普通变形杆菌、单核细胞增生李斯特菌、铜绿假单胞菌、鸡沙门菌、伤寒沙门氏菌、金黄色葡萄球菌、粪链球菌(Steptococcus faecalis)、黄质菌类、芽胞杆菌类、埃希氏杆菌类、气单胞菌类、无色杆菌(Anchromobacter)类和产碱菌，真菌例如：头孢霉类、枝孢霉类、镰胞霉类、拟青霉类、青霉类、链霉菌类、趾间毛癣菌、Chaetorarium globesom、黑曲霉、以及Ceniphora puteana，棒状杆菌(Cornyebacterium)类、彭氏变形杆菌、产气肠杆菌、肠炎沙门氏菌；酵母例如白色念珠菌和酿酒酵母、白假丝酵母；藻类例如蛋白核小球藻、普通小球藻、普通念珠藻、栅藻属绿藻(Scenedesmusvacuolates)和柱孢鱼腥藻；以及霉菌例如絮状表皮癣菌、犬小孢子菌、须发癣菌(Tricophyton mentagrophytes)以及白假丝酵母。
根据本发明的一个第三方面，在此提供了用于给一种材料(这样的一种纺织品或塑料材料)提供杀孢子特性的组合物，该组合物包括一种或多种双胍聚合物、一种或多种另外的活性试剂、以及一种聚有机硅氧烷或多种聚有机硅氧烷的共混物，其特征在于，这一种或每一种另外的活性试剂当单独使用是无杀孢子活性的。
我们已经观察到，当与包括一种小分子活性试剂和一种或多种聚有机硅氧烷的组合物相比时，在施用于表面后，用包括聚合物双胍和聚有机硅氧烷的组合物处理的表面在更长时段内保持杀孢子和/或杀生物活性，并且特别是杀孢子和/或杀生物活性的。虽然不希望受理论约束，提出本发明的组合物的持久性和功效源自聚合物种类间的不希望的强相互作用(包括静电相互作用)。
因此，本发明在进一步方面扩展至用于给纺织品提供杀生物特性的组合物，该组合物包括一种双胍聚合物或多种双胍聚合物的混合物、或者一种聚合物的杀生物剂或它们的混合物、以及一种聚有机硅氧烷或多种聚有机硅氧烷的混合物。本发明还扩展至用组合物浸渍或处理的材料(例如纺织品或塑料材料)，该组合物包括一种双胍聚合物或多种双胍聚合物的混合物、或者聚合物的杀生物剂或它们的混合物、以及一种聚有机硅氧烷或多种聚有机硅氧烷的混合物。
本发明的组合物可以结合到一种材料例如纺织品材料(它可以是一种编织或非编织纺织品材料并且优选是一种非编织织物材料)或一种塑料材料上。
优选地，该组合物被用于给一种材料(例如纺织品)提供杀孢子活性。有利地，当在那上面的组合物是湿的(例如该材料是湿的)，或是干的，这样该材料也是干的时，该材料被提供杀孢子活性(例如在该组合物已经被固定到该材料后，例如在干燥步骤后，该材料可以是杀孢子的)。
我们已经观察到，当它是干的时，本发明的纺织品也具有杀孢子活性，即在正常使用期间，并且在其上的该组合物的活性试剂不需要在溶液中移动以传递杀孢子效应。因此，防止了本发明的纺织品的杀孢子污染。
该组合物优选包括至少两种不同的聚有机硅氧烷。
该第三方面的组合物的进一步优选和任选特征对应该第一和第二方面的优选和任选特征。
根据本发明的一个第四方面，在此提供了一种用根据本发明的组合物处理的材料(例如纺织品)，用于杀死孢子和/或防止杀孢子污染，特别是艰难梭菌的孢子。
有利地，该处理的制品需要杀生物活性，例如杀孢子活性，该活性要能耐受反复洗烫。
该第四方面的材料的组合物的优选和任选特征对应该第一、第二和第三方面的优选和任选特征。
根据本发明的一个第五方面，提供了给材料(例如纺织品)提供杀孢子活性的方法，包括用杀生物组合物浸渍该材料的步骤；并且将该浸渍的组合物固定到该材料上的步骤。
固定该浸渍的组合物的步骤可以包括干燥、或加热(这样来除去一些或基本上所有的稀释剂或赋形剂)，或者固化该组合物和/或该材料。
优选地，该材料是一种纺织品，它可以是编织的或非编织的，并且在一些实施方案中可以是一种非编织织物。该材料可以是一种塑料材料。
在浸渍步骤之后，该方法可以包括干燥该纺织品以除去过量组合物的步骤。该干燥步骤可以包括一个加热步骤。
该浸渍步骤可以包括施用组合物至该纺织品以及将它穿过一台压延机。该压延机可以是一台轧染机。
可以用组合物浸泡该纺织品，作为部分的浸渍方法。
该固定步骤可以包括一个烘烤步骤并且可以包括引起组合物的化学种类之间(并且特别是在聚合物的化学种类之间)到该纺织品(或该材料，如可能的情况)上的交联，或者可以在该组合物的化学种类之间(并且特别是在聚合物的化学种类之间)引起交联。
无论反复洗涤，这些持久的杀生物或杀孢子活性的特性，或者无论将该材料持久暴露于环境(例如医院环境)，持久的杀生物或杀孢子活性是特别有利的。
因此如可能的情况，本发明的方法可以使该组合物耐受该纺织品的冲洗，或者耐受该浸渍的材料的淋洗。
该组合物优选是不可燃的和/或无刺激性的。
根据本发明形成的纺织品可以用于制造物品，例如床单、床垫套、枕套、服装和家庭陈设(像帘子以及桌布)。
根据本发明的其他方面，在此提供了根据在此描述的方法制造的具有杀孢子活性的纺织品。
该纺织品可以是编织的或非编织的，但是优选是非编织的，并且可以用合成纤维(例如聚酯)、植物纤维(例如棉)、或动物纤维(例如羊毛)制造，或者是这些纤维的混合物。在一些实施方案中，该纺织品是非编织的聚丙烯。
有利地，包含在所述纺织品中的双胍聚合物的浓度的范围可以是从100ppm直至10,000ppm，并且更优选地是从3,000ppm至6,000ppm。
实例实施方案的详细说明
现在将只通过非限制实例的方式描述本发明的实施方案：
制备具有如下构成的配制品1-4：
配制品1-“Endurocide CD”：具有聚有机硅氧烷的组合物
通过在水中混合8％的Endurocide Plus B/N E-154加3％的Vantocil IB制造一种杀生物组合物。源原料是Acticide MBS(包括2.5％w/w的苯并异噻唑酮和2.5％w/w的甲基异噻唑啉酮)，Acticide BAC 50M(包括在水中以总浓度50％w/w存在的分别按70∶30的比率的C12和C14烷基二甲基苯甲基氯化铵)，Acticide DDQ 50(包括在水中50％w/w的二-正-癸基-二甲基氯化铵和20％w/w的2-丙醇共溶剂)，BC2211(包括在水中20％w/w的根据化学式B的阳离子硅氧烷聚合物、以上并且＜15％w/w的醇乙氧基化物)以及VantocilIB(包括在水中20％w/w的PHMB)。按质量计，用ppm表示，该化学配方如下：
配制品2-“Endurocide SW1”：不含阳离子硅氧烷聚合物的组合物
制备具有与配制品1类似的构成的杀生物组合物，但是不含有BC2211(即阳离子硅氧烷聚合物或醇乙氧基化物)，该组合物的余量是用水补足的这样剩余化合物的浓度与配制品1相同。
按质量计，用ppm表示，该化学配方如下：
Figure BPA00001447008900211
配制品3-“Endurocide SW2”：不含阳离子硅氧烷聚合物的浓缩组合物
通过在水中混合10％的Endurocide Plus(该Endurocide Plus配方缺少BC2211)与5％Vantocil IB制造一种杀生物组合物。
这一样品是一种有害物质、Xi刺激物并且通过与皮肤接触可能引起过敏。
按质量计，用ppm表示，该化学配方如下：
Figure BPA00001447008900212
配制品4：“Endurocide SDL”
已经通过混合8％的Endurocide Plus和2％VantocilIB制造根据本发明的一种组合物
按质量计，用ppm表示，该化学配方如下：
Figure BPA00001447008900221
实例1：杀生物活性
根据用于细菌艰难梭菌的标准悬浮试验EN 13704测试化学品1-3的杀生物活性，并且发现在30分钟时有效。
实例2：杀孢子活性
通过测试配制品4示出了杀孢子活性，根据EN 13704标准，在20℃示出了在体外艰难梭菌孢子的Log 2.4减少。
N＝中和法M＝膜过滤
实例3：制造根据本发明的纺织品并且测试杀孢子活性。
根据如下方法制造根据本发明的一种杀生物纺织品：
将一片纺织品浸入一定体积的配制品4中并且与溶液混合这样来用所述组合物渗透该纺织品。
然后使该纺织品通过一台压延机以将该组合物浸渍到该纺织品的纤维中并且除去过量组合物。
在一台Stentor加热机中干燥该浸渍的纺织品。例如可以在50℃和200℃之间的一个温度进行该干燥步骤。在一些情况中优选200℃的温度。然而在这一实例中，在70℃的温度干燥该织物。
应该注意到，可以有利地将该组合物固定在该纺织品内，如果需要，例如通过在一台烤箱内烘烤。烘烤温度可以在100℃至300℃的范围内。
该织物样品，一旦如上所述干燥，就使用标准AATCC147-1998按如下方法独立分析：
使用的分析方法-AATCC 147-1998-艰难梭菌孢子
1.将五条平行线的艰难梭菌孢子ATCC 9689划在两块CBA平板上，并且允许干燥。
2.将每个20×50mm的矩形织物置于来自以上步骤的两块平板的每一个上。
3.培养这些平板72小时并且检查在该织物表面上的细菌生长以及在该织物下的琼脂上的细菌生长。
结果
MGS号 织物ID 抑制带 在织物下的生长*
  16517   用配制品4处理的织物   3mm   -ve
*-ve表示在织物下的抑制，+ve表示在织物下的生长
因此，发现用本发明的一种组合物浸渍的织物在杀孢子方面是有效的。
配制品A-G
制备配制品A，按质量计，用ppm表示，具有如下构成：
Figure BPA00001447008900241
还制备了配制品B-F，每一种缺少化学品1-9中的一种，用水补足缺失组分的余量，并且在下表中展示(其中X表示一种化学品按配制品A的浓度存在，并且O表示一种化学品不存在)：
Figure BPA00001447008900242
Figure BPA00001447008900251
根据以上在实例3中描述的方法，将每一种配制品浸渍到织物中，以产生对应的测试织物A-G。
实例4-使用“光环测试”检验测试织物A-G的杀孢子活性：琼脂扩散测试法ISO 20645，CG147
用艰难梭菌的孢子(NCTC 11209)接种液体琼脂并且覆盖到预制备的(并且没有接种)薄薄倾注的琼脂平板上。然后该生成的平板允许固化。
然后将一块1cm x 1cm的正方形织物置于每一平板的中心并且培养该平板24小时。
结果
在下表中展示了测试结果：
  织物ID   光环(mm)   在织物下的生长*
  A   6.0   -ve
  B   6.5   -ve
  C   5.5   -ve
  D   0.5   -ve
  E   1.5   -ve
  F   0.0   +/-
  G   4.0   -ve
*-ve＝没有生长
+/-＝中度生长
该阻燃剂不是一种活性试剂，并且因此测试织物A和B的光环测试结果是类似的。
样品C，缺少Acticide MBS，Acticide MBS仅以0.64％的百分比存在于未干燥的组合物A中，尽管如此，仍示出光环直径的小的减少(与测试织物A相比)，表明存在于Acticide MBS中的异噻唑酮活性试剂有助于观察到的该浸渍的织物的杀孢子效应。
样品D，缺少Acticide BAC 50，Acticide BAC 50以0.4％存在于未干燥的组合物A中，示出非常小的光环，表明活性成分氯化苄烷铵(当单独使用时，它不具有杀孢子活性)对于观察到的测试织物A的杀孢子活性做出了显著贡献。
样品D，缺少Acticide DDQ 50，Acticide DDQ 50以0.88％存在于未干燥的组合物A中，也示出非常小的光环，表明活性成分二甲基氯化铵(当单独使用时，它不具有杀孢子活性)对于观察到的测试织物A的杀孢子活性做出了显著贡献。
实例F，缺少BC2211，BC2211以2.4％存在于未干燥的组合物A中，示出非常小的光环的光环直径的略微减小，表明阳离子硅氧烷聚合物(当单独使用时，已知它不具有杀生物活性)对于观察到的测试织物A的杀孢子活性做出了贡献。
样品G，缺少Vantocil IB，Vantocil IB以2％存在于未干燥的组合物A中，也示出没有光环以及在该织物样品下观察到中度生长，表明活性成分PAMB(当单独使用时，它不具有杀孢子活性)对于观察到的测试织物A的杀孢子活性做出了显著贡献。
因此，聚合物双胍和配制品A中的任何或所有的剩余活性试剂的组合导致意外的杀孢子活性，这可以被认为是聚合物双胍和另外的活性试剂之间的协同效应。此外，在聚合物双胍存在的条件下，每一种另外的活性试剂都导致包括一种聚合物双胍的组合物的杀孢子活性的意外增强，这还可以被认为是每一种另外的活性试剂与聚合物双胍和/或每一种其他另外的活性试剂之间的协同效应。
此外，已经观察到聚有机硅氧烷对于浸渍的织物材料的杀孢子活性的影响，表明聚有机硅氧烷有利地增强了这些活性试剂(并且特别是聚合物双胍活性试剂)与该表面的相互作用。

Claims (32)

1.一种用于杀死来自一个表面或一种材料的孢子的方法，该方法包括在所述表面或材料上施用有效量的一种杀生物组合物，该杀生物组合物包括一种或多种双胍聚合物、以及一种或多种另外的活性试剂，其特征在于这一种或每一种另外的活性试剂当单独使用时是无杀孢子活性的。
2.如权利要求1所述的方法，其中该组合物进一步包括一种聚有机硅氧烷或多种聚有机硅氧烷的共混物。
3.如权利要求1或2所述的方法，其中一种或多种或所有的这一种或每一种聚有机硅氧烷(polyoganosiloxane)是一种功能地封端的聚有机硅氧烷。
4.如权利要求1或2所述的方法，其中所述表面是一种纺织品并且其中该方法包括用该组合物浸渍该纺织品的步骤。
5.一种根据权利要求2或3所述的向一种纺织品提供杀孢子活性的方法，包括将该浸渍的组合物固定到所述纺织品上的步骤。
6.如权利要求2至4所述的方法，其中这一种或每一种所述聚有机硅氧烷是一种具有化学式B的聚合物：
化学式B：T(Me)2SiO(SiMe2O)r(SiMeTO)sSiMe2T
其中
r是范围从1至100的平均值，优选是80，
s是范围从1至10的平均值，优选是2，
T代表一种具有如下化学式的基团：
(CH2)3OCH2CHOHCH2X
其中X代表一种伯醇，或者是一种具有以下形式的胺：
-NMe2Y+乙酸根-
其中Y代表一种C11-C13烷基。
7.如权利要求1至5所述的方法，其中基于该组合物的重量，这一种或每一种所述另外的活性试剂以按重量计从0.01％至20％的量存在。
8.如权利要求2至6所述的方法，其中基于该组合物的总重量，这一种或每一种所述聚有机硅氧烷以按重量计从10％至50％的量存在。
9.根据任一项以上权利要求所述的方法，其中这一种或每一种所述另外的活性试剂是选自下组，该组由以下各项组成：杀生物的、抗微生物的、杀细菌的、杀真菌的、杀菌的、杀酵母的、杀霉菌的、杀藻类的、杀病毒的试剂或它们的混合物。
10.根据任一项以上权利要求所述的方法，其中这一种或每一种所述另外的活性试剂是一种异噻唑酮化合物，例如苯并异噻唑酮、甲基异噻唑啉酮或它们的混合物。
11.根据任一项以上权利要求所述的方法，其中这一种或每一种所述的另外的活性试剂是一种单季铵盐，或它们的混合物，例如C12-C14烷基苯甲基二甲基氯化铵、二癸基二甲基氯化铵、或它们的混合物。
12.根据任一项以上权利要求所述的方法，其中这一种或每一种所述的双胍聚合物是具有分子量范围从500至20,000的一种聚六亚甲基双胍。
13.根据权利要求11所述的方法，其中这一种或每一种所述的双胍聚合物具有约3,000的平均分子量。
14.根据任一项以上权利要求所述的方法，其中在该组合物中，这一种或每一种所述的双胍聚合物的浓度低于10％w/w。
15.根据任一项以上权利要求所述的方法，其中这一种或每一种所述的双胍聚合物的浓度为至少1000ppm。
16.根据任一项以上权利要求所述的方法，其中该组合物包括一种不挥发的稀释剂、赋形剂或载体，例如水、一种二醇、一种二醇的酯衍生物或一种二醇的醚衍生物。
17.一种用于杀死孢子和/或防止杀孢子污染的纺织品，该纺织品用包括一种或多种双胍聚合物、一种或多种另外的活性试剂、以及一种聚有机硅氧烷或多种聚有机硅氧烷的共混物的一种组合物处理，其特征在于这一种或每一种另外的活性试剂当单独使用时是无杀孢子活性的。
18.一种根据权利要求16所述的干纺织品。
19.一种根据权利要求16或17，用所述组合物浸渍的纺织品。
20.一种根据权利要求16至18的纺织品，其中这一种或每一种所述双胍聚合物的浓度是在100ppm直至10,000ppm之间，并且更优选是从3,000-6,000ppm。
21.一种用于向纺织品提供杀孢子特性的组合物，该组合物包括一种或多种双胍聚合物、以及一种或多种另外的活性试剂、以及一种聚有机硅氧烷或多种聚有机硅氧烷的共混物，其特征在于这一种或每一种另外的活性试剂当单独使用时是无杀孢子活性的。
22.一种根据权利要求17至20所述的纺织品，或者一种根据权利要求21所述的组合物，其中一种或多种或所有的这一种或每一种聚有机硅氧烷是一种功能地封端的聚有机硅氧烷。
23.一种根据权利要求17至20或根据权利要求22所述的纺织品，或一种根据权利要求21或22所述的组合物，其中这一种或每一种所述聚有机硅氧烷是具有化学式B的聚合物：
化学式B：T(Me)2SiO(SiMe2O)r(SiMeTO)sSiMe2T
其中
r是范围从1至100的平均值，优选是80，
s是范围从1至10的平均值，优选是2，
T代表一种具有如下化学式的基团：
-(CH2)3OCH2CHOHCH2X
其中X代表一种伯醇，或者是一种具有以下形式的胺：
-NMe2Y+乙酸根-
其中Y代表一种C11-C13烷基。
24.一种根据权利要求17至20、根据权利要求22或23所述的纺织品，或一种根据权利要求21至23所述的组合物，其中基于该组合物的重量，这一种或每一种所述的另外的活性试剂以按重量计从0.01％至20％的量存在。
25.一种根据权利要求17至20、或根据权利要求22至24所述的纺织品，或一种根据权利要求21至24所述的组合物，其中基于该组合物的总重量，这一种或每一种所述的聚有机硅氧烷以按重量计从10％至50％的量存在。
26.一种根据权利要求17至20、或根据权利要求22至25所述的纺织品，或者一种根据权利要求21至25所述的组合物，其中这一种或每一种所述另外的活性试剂是选自下组，该组由以下各项组成：杀生物的、抗微生物的、杀细菌的、杀真菌的、杀菌的、杀酵母的、杀霉菌的、杀藻类的、杀病毒的试剂或它们的混合物。
27.一种根据权利要求17至20、或根据权利要求22至26所述的纺织品，或者一种根据权利要求21至26所述的组合物，其中这一种或每一种所述的另外的活性试剂是一种异噻唑酮化合物，例如苯并异噻唑酮、甲基异噻唑啉酮或它们的混合物。
28.一种根据权利要求17至20、或根据权利要求22至27所述的纺织品，或者一种根据权利要求21至27的组合物，其中这一种或每一种所述的另外的活性试剂是一种单季铵盐，或它们的混合物，例如C12-C14烷基苯甲基二甲基氯化铵、二癸基二甲基氯化铵、或它们的混合物。
29.一种根据权利要求17至20、或者根据权利要求22至28所述的纺织品，或者一种根据权利要求21至27的组合物，其中在该组合物中这一种或每一种所述的双胍聚合物的浓度是低于10％w/w。
30.一种根据权利要求17至20、或者根据权利要求22至29所述的纺织品，或者一种根据权利要求21至29的组合物，其中在该组合物中这一种或每一种所述的双胍聚合物的浓度至少是1000ppm。
31.一种根据权利要求17至20、或根据权利要求22至30所述的纺织品，或者一种根据权利要求21至30所述的组合物，其中该组合物包括一种不挥发的稀释剂、赋形剂或载体，例如水、一种二醇、一种二醇的酯衍生物或一种二醇的醚衍生物。
32.一种包括一种或多种双胍聚合物、以及一种或多种另外的活性试剂的组合物作为一种杀孢子剂的用途，其特征在于这一种或每一种另外的活性试剂当单独使用时是无杀孢子活性的。
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