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CN107819096A - 一种常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法 - Google Patents

一种常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法 Download PDF

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CN107819096A
CN107819096A CN201710948649.XA CN201710948649A CN107819096A CN 107819096 A CN107819096 A CN 107819096A CN 201710948649 A CN201710948649 A CN 201710948649A CN 107819096 A CN107819096 A CN 107819096A
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negative
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陈勇
李道聪
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Gotion High Tech Co Ltd
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Abstract

本发明公开了一种常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法：S1、将正极粘结剂溶液、正极导电剂、正极活性物质混合，得正极合浆；将正极合浆涂布在铝箔上，依次进行烘干，辊压，分切，模切后得到正极片；S2、将负极粘结剂溶液、负极导电剂、负极活性物质混合，得负极合浆；将负极合浆涂布在铜箔上，依次进行烘干，辊压，分切，模切后得到负极片；S3、将正极片和负极片通过隔膜叠片成电芯，将电芯置于铝塑膜袋依次进行侧顶封，注入电解液，静置，封口，化成，分容后得到软包电池；其中，所述正极导电剂选自导电碳黑、KS‑6、碳纳米管、石墨烯中的至少一种。本发明提供的锂离子电池在提高电池能量密度的同时，改善了电池的循环寿命。

Description

一种常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域，具体涉及一种常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法。
背景技术
在目前的锂离子电池行业中，电池技术的先进与落后，能量密度是否跟得上市场发展的节奏深刻地影响到企业的生存。调研发现，在国内的几百家锂电池企业中，多数投入营业额的6％到研发团队中，只为能够拥有更领先的电池技术。今年4月，工业和信息化部、国家发展改革委、科技部联合印发了《汽车产业中长期发展规划》，规划的新能源领域的阶段性目标是，到2020年，动力电池单体比能量达到300wh/Kg以上，力争实现350wh/Kg，系统比能量力争达到260wh/Kg；到2025年，动力电池系统比能量达到350wh/Kg。
国联汽车动力电池研究院有限责任公司李翔等(申请号201610176709.6、公告号CN 105609869 A)采用高镍三元/人造石墨体系，电池能量密度最高只有252wh/Kg，且难以达到300wh/Kg及以上；上海航天工业集团有限公司杜春峰(申请号201620790635.0、公告号CN 206250304U)正极材料采用镍钴锰酸锂、富锂三元材料或磷酸钒锂，负极材料采用石墨、合金材料或硅材料制成的电池模块能量密度才只有150wh/Kg，按照60％的使用效率，单体电池能量密度只有250wh/Kg。
因此，开发高能量密度的锂离子电池具有广阔的市场前景。
发明内容
基于背景技术存在的技术问题，本发明提出了一种常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法，本发明提供的锂离子电池在提高电池能量密度的同时，改善了电池的循环寿命，为开发及推广应用下一代高能量密度、长寿命锂电池打下坚实基础。
本发明提出的一种常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法，所述方法包括如下步骤：
S1、将正极粘结剂溶液、正极导电剂、正极活性物质混合，得正极合浆；将正极合浆涂布在铝箔上，依次进行烘干，辊压，分切，模切后得到正极片；
S2、将负极粘结剂溶液、负极导电剂、负极活性物质混合，得负极合浆；将负极合浆涂布在铜箔上，依次进行烘干，辊压，分切，模切后得到负极片；
S3、将正极片和负极片通过隔膜叠片成电芯，将电芯置于铝塑膜袋依次进行侧顶封，注入电解液，静置，封口，化成，分容后得到软包电池；
其中，所述正极导电剂选自导电碳黑、KS-6、碳纳米管、石墨烯中的至少一种。
优选地，S1中，正极粘结剂为聚偏氟乙烯。
优选地，S1中，正极粘结剂溶液的溶剂为N-甲基吡咯烷酮。
优选地，S1中，正极活性物质为镍钴锰酸锂。
优选地，S2中，负极导电剂选自导电碳黑、KS-6中的至少一种。
优选地，S2中，负极粘结剂溶液的溶剂为去离子水。
优选地，S2中，负极粘结剂选自羧甲基纤维素钠、LA133N2、AB胶中的至少一种。
优选地，S2中，负极活性物质为硅基600D。
优选地，S3中，隔膜选自纺伦复合膜、陶瓷涂层膜中的至少一种。
优选地，S3中，电解液的溶质为六氟磷酸锂。
优选地，S3中，电解液的溶剂选自碳酸乙烯酯、碳酸甲基乙基酯、碳酸二乙酯中的至少一种。
优选地，S3中，电解液中还添加有FEC。
优选地，FEC的加入量为电解液体积的6-10％。
优选地，S1中，正极活性物质、正极导电剂、正极粘结剂的重量比为93-98：1-3：1.5-4.5。
优选地，S1中，正极合浆的粘度为4000-10000mpa·s。
优选地，S1中，正极片的涂布双面面密度为400-460g/m2。
优选地，S1中，辊压的压实密度3.1-3.4g/cm3。
优选地，S1中，正极片的分切宽度为120-130mm。
优选地，S1中，正极片的模切大小为90-100*120-130mm。
优选地，S2中，负极活性物质、负极导电剂、负极粘结剂的重量比为88-93：2-4：4-8。
优选地，S2中，负极合浆的粘度为2500-5000mpa·s。
优选地，S2中，负极片的涂布双面面密度为156-172g/m2。
优选地，S2中，辊压的压实密度1.4-1.6g/cm3。
优选地，S2中，负极片的分切宽度为120-130mm。
优选地，S2中，负极片的模切大小为90-100*120-130mm。
优选地，S3中，隔膜的厚度为10-20um。
优选地，S3中，电解质溶液的浓度为1.0-1.2mol/L。
优选地，负极导电剂为导电碳黑和KS-6的混合物。
优选地，导电碳黑和KS-6的重量比为1-3：0.5-2。
上述FEC属于负极成膜添加剂。
上述正极粘结剂溶液的浓度不作限定，根据具体情况进行选择即可。
上述烘干的时间和温度均不作限定，满足烘干的状态即可。
本发明的有益效果为：
(1)本发明通过控制较优的正负极合浆配方工艺、涂布面密度及压实密度获得加工性能优异的极片。
(2)本发明的正极浆料中加入碳纳米管、石墨烯等超导电物质提高电子的电导性，负极浆料中加入优质粘结剂，抑制硅基负极在充放电过程中膨胀造成的“吃锂”现象，抑制固态电解质膜的破坏，提高了电池的循环寿命，同时采用高比能电池体系电解液，且添加FEC促使生成致密的固态电解质膜，降低了电池放电的极化现象，提高了电池库伦效率。
(3)本发明的隔膜选用10-20um厚的纺伦复合膜或陶瓷涂层膜，增强了电池的电解液吸液与保液能力，为锂离子的迁移提供了稳定的通道。
(4)本发明提供的锂离子电池在提高电池能量密度的同时，改善了电池的循环寿命，为开发及推广应用下一代高能量密度、长寿命锂电池打下坚实基础。
具体实施方式
下面，通过具体实施例对本发明的技术方案进行详细说明。
实施例1
一种常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法，所述方法包括如下步骤：
S1、将正极粘结剂溶液、正极导电剂、正极活性物质混合，得正极合浆；将正极合浆涂布在铝箔上，依次进行烘干，辊压，分切，模切后得到正极片；
S2、将负极粘结剂溶液、负极导电剂、负极活性物质、粘合剂混合，得负极合浆；将负极合浆涂布在铜箔上，依次进行烘干，辊压，分切，模切后得到负极片；
S3、将正极片和负极片通过隔膜叠片成电芯，将电芯置于铝塑膜袋依次进行侧顶封，注入电解液，静置，封口，化成，分容后得到软包电池；
其中，所述正极导电剂选自导电碳黑、KS-6、碳纳米管、石墨烯中的至少一种。
实施例2
一种常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法，所述方法包括如下步骤：
S1、将正极粘结剂溶液、正极导电剂、正极活性物质混合，得正极合浆；将正极合浆涂布在铝箔上，依次进行烘干，辊压，分切，模切后得到正极片；
S2、将负极粘结剂溶液、负极导电剂、负极活性物质、粘合剂混合，得负极合浆；将负极合浆涂布在铜箔上，依次进行烘干，辊压，分切，模切后得到负极片；
S3、将正极片和负极片通过隔膜叠片成电芯，将电芯置于铝塑膜袋依次进行侧顶封，注入电解液，静置，封口，化成，分容后得到软包电池；
其中，所述正极导电剂为导电碳黑；
S1中，正极粘结剂为聚偏氟乙烯；
S1中，正极粘结剂溶液的溶剂为N-甲基吡咯烷酮；
S1中，正极活性物质为镍钴锰酸锂；
S2中，负极导电剂为导电碳黑；
S2中，负极粘结剂溶液的溶剂为去离子水；
S2中，负极粘结剂为LA133N2；
S2中，负极活性物质为硅基600D；
S3中，隔膜为纺伦复合膜；
S3中，电解液的溶质为六氟磷酸锂；
S3中，电解液的溶剂为碳酸乙烯酯；
S3中，电解液中还添加有FEC；
FEC的加入量为电解液体积的7％；
S1中，正极活性物质、正极导电剂、正极粘结剂的重量比为93：1：4.5；
S1中，正极合浆的粘度为4000mpa·s；
S1中，正极片的涂布双面面密度为420g/m2；
S1中，辊压的压实密度3.1g/cm3；
S1中，正极片的分切宽度为120mm；
S1中，正极片的模切大小为100*120mm；
S2中，负极活性物质、负极导电剂、负极粘结剂的重量比为93：2：8；
S2中，负极合浆的粘度为2500mpa·s；
S2中，负极片的涂布双面面密度为172g/m2；
S2中，辊压的压实密度1.5g/cm3；
S2中，负极片的分切宽度为130mm；
S2中，负极片的模切大小为90*130mm；
S3中，隔膜的厚度为10um；
S3中，电解质溶液的浓度为1.2mol/L。
实施例3
一种常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法，所述方法包括如下步骤：
S1、将正极粘结剂溶液、正极导电剂、正极活性物质混合，得正极合浆；将正极合浆涂布在铝箔上，依次进行烘干，辊压，分切，模切后得到正极片；
S2、将负极粘结剂溶液、负极导电剂、负极活性物质、粘合剂混合，得负极合浆；将负极合浆涂布在铜箔上，依次进行烘干，辊压，分切，模切后得到负极片；
S3、将正极片和负极片通过隔膜叠片成电芯，将电芯置于铝塑膜袋依次进行侧顶封，注入电解液，静置，封口，化成，分容后得到软包电池；
其中，所述正极导电剂为碳纳米管；
S1中，正极粘结剂为聚偏氟乙烯；
S1中，正极粘结剂溶液的溶剂为N-甲基吡咯烷酮；
S1中，正极活性物质为镍钴锰酸锂；
S2中，负极导电剂为KS-6；
S2中，负极粘结剂溶液的溶剂为去离子水；
S2中，负极粘结剂为LA133N2；
S2中，负极活性物质为硅基600D；
S3中，隔膜为纺伦复合膜；
S3中，电解液的溶质为六氟磷酸锂；
S3中，电解液的溶剂为碳酸甲基乙基酯；
S3中，电解液中还添加有FEC；
FEC的加入量为电解液体积的9％；
S1中，正极活性物质、正极导电剂、正极粘结剂的重量比为98：3：1.5；
S1中，正极合浆的粘度为10000mpa·s；
S1中，正极片的涂布双面面密度为450g/m2；
S1中，辊压的压实密度3.3g/cm3；
S1中，正极片的分切宽度为130mm；
S1中，正极片的模切大小为90*130mm；
S2中，负极活性物质、负极导电剂、负极粘结剂的重量比为22：1：1；
S2中，负极合浆的粘度为5000mpa·s；
S2中，负极片的涂布双面面密度为156g/m2；
S2中，辊压的压实密度1.6g/cm3；
S2中，负极片的分切宽度为120mm；
S2中，负极片的模切大小为100*120mm；
S3中，隔膜的厚度为20um；
S3中，电解质溶液的浓度为1.0mol/L。
实施例4
一种常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法，所述方法包括如下步骤：
S1、将2.74g正极粘结剂、45.70g正极导电剂、178.40g正极活性物质、35.11g正极粘结剂溶液的溶剂混合搅拌5h，真空静置消泡2h，过200目筛，得正极合浆；将正极合浆涂布在铝箔上，依次进行烘干，辊压，分切，模切后得到正极片；
S2、将5.15g负极粘结剂、1.88g负极导电剂、86.58g负极活性物质、240.68g负极粘结剂溶液的溶剂混合搅拌4h，得负极合浆；将负极合浆涂布在铜箔上，依次进行烘干，辊压，分切，模切后得到负极片；
S3、将正极片和负极片通过隔膜叠片成电芯，将电芯置于铝塑膜袋依次进行侧顶封，注入电解液，静置，封口，化成，分容后得到软包电池；
其中，所述正极导电剂为导电碳黑与石墨烯的混合物，且两者的重量比为2：1，且正极导电剂的固含量为5wt％；
S1中，正极粘结剂为聚偏氟乙烯；
S1中，正极粘结剂溶液的溶剂为N-甲基吡咯烷酮；
S1中，正极活性物质为镍钴锰酸锂；
S2中，负极导电剂为导电碳黑与KS-6的混合物，且两者的重量比为1.25：0.63；
S2中，负极粘结剂溶液的溶剂为去离子水；
S2中，负极粘结剂为AB胶；
S2中，负极活性物质为硅基600D；
S3中，隔膜为纺伦复合膜；
S3中，电解液的溶质为六氟磷酸锂；
S3中，电解液的溶剂为碳酸二乙酯；
S3中，电解液中还添加有FEC；
FEC的加入量为电解液体积的6％；
S1中，正极合浆的粘度为6500mpa·s；
S1中，正极片的涂布双面面密度为460g/m2；
S1中，辊压的压实密度3.4g/cm3，且正极极耳位于极片同侧，极耳的规格为26*24mm；
S1中，正极片的分切宽度为123mm；
S1中，正极片的模切大小为93*123mm；
S2中，负极合浆的粘度为6500mpa·s；
S2中，负极片的涂布双面面密度为164g/m2；
S2中，辊压的压实密度1.6g/cm3，且负极极耳位于极片同侧，极耳的规格为26*24mm；
S2中，负极片的分切宽度为126mm；
S2中，负极片的模切大小为96*126mm；
S3中，隔膜的厚度为16um；
S3中，电解质溶液的浓度为1.15mol/L；
S3中，化成的具体操作为：0.02C倍率充电2h；0.04C倍率充电2h；0.33C倍率充电1h；
S3中，分容的具体操作为：恒流恒压充电电压至4.2V、1C电流、0.05C截止电流；恒流放电电压至2.5V、1C电流；循环2次；恒流恒压充电电压至4.2V、1C电流、0.05C截止电流。
实施例5
一种常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法，所述方法包括如下步骤：
S1、将3.03g正极粘结剂、3.71g正极导电剂、161.56g正极活性物质、65.45g正极粘结剂溶液的溶剂混合搅拌5h，真空静置消泡2h，过200目筛，得正极合浆；将正极合浆涂布在铝箔上，依次进行烘干，辊压，分切，模切后得到正极片；
S2、将4.62g负极粘结剂、1.34g负极导电剂、60.02g负极活性物质、153.45g负极粘结剂溶液的溶剂混合搅拌4h，得负极合浆；将负极合浆涂布在铜箔上，依次进行烘干，辊压，分切，模切后得到负极片；
S3、将正极片和负极片通过隔膜叠片成电芯，将电芯置于铝塑膜袋依次进行侧顶封，注入电解液，静置，封口，化成，分容后得到软包电池；
其中，所述正极导电剂为导电碳黑与石墨烯的混合物，且两者的重量比为2.52：1.19；
S1中，正极粘结剂为聚偏氟乙烯；
S1中，正极粘结剂溶液的溶剂为N-甲基吡咯烷酮；
S1中，正极活性物质为镍钴锰酸锂；
S2中，负极导电剂为导电碳黑与KS-6的混合物，且两者的重量比为0.88：0.46；
S2中，负极粘结剂溶液的溶剂为去离子水；
S2中，负极粘结剂为羧甲基纤维素钠与LA133N2的混合物，且两者的重量比为0.66：3.96；
S2中，负极活性物质为硅基600D；
S3中，隔膜为陶瓷涂层膜；
S3中，电解液的溶质为六氟磷酸锂；
S3中，电解液的溶剂为碳酸乙烯酯；
S3中，电解液中还添加有FEC；
FEC的加入量为电解液体积的10％；
S1中，正极合浆的粘度为5500mpa·s；
S1中，正极片的涂布双面面密度为400g/m2；
S1中，辊压的压实密度3.2g/cm3，且正极极耳位于极片同侧，极耳的规格为26*24mm；
S1中，正极片的分切宽度为123mm；
S1中，正极片的模切大小为93*123mm；
S2中，负极活性物质、负极导电剂、负极粘结剂的重量比为88-93：2-4：4-8；
S2中，负极合浆的粘度为5500mpa·s；
S2中，负极片的涂布双面面密度为162g/m2；
S2中，辊压的压实密度1.4g/cm3，且负极极耳位于极片同侧，极耳的规格为26*24mm；
S2中，负极片的分切宽度为126mm；
S2中，负极片的模切大小为96*126mm；
S3中，隔膜的厚度为16um；
S3中，电解质溶液的浓度为1.2mol/L；
S3中，化成的具体操作为：0.02C倍率充电2h；0.04C倍率充电2h；0.33C倍率充电1h；
S3中，分容的具体操作为：恒流恒压充电电压至4.2V、1C电流、0.05C截止电流；恒流放电电压至2.5V、1C电流；循环2次；恒流恒压充电电压至4.2V、1C电流、0.05C截止电流。
试验例1
对实施例4和实施例5分别进行常温循环测试，具体测试操作为：使实施例4和实施例5分别在25℃的温度下以1C电流倍率充放电，电压范围为2.5-4.2V，结果如下表：
项目 实施例4 实施例5
循环0周后的放电容量(Ah) 30.0 29.0
循环50周后的放电容量(Ah) 28.8 26.0
循环100周后的放电容量(Ah) 28.0 25.0
循环150周后的放电容量(Ah) 27.5 23.6
循环200周后的放电容量(Ah) 27.0 0
循环250周后的放电容量(Ah) 26.5 0
循环300周后的放电容量(Ah) 26.0 0
其中，实施例4的循环量为300周，容量保持率为85％，能量密度为310Wh/kg；实施例5的循环量为180周，容量保持率为80％，能量密度为280Wh/kg。
以上所述，仅为本发明较佳的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，根据本发明的技术方案及其发明构思加以等同替换或改变，都应涵盖在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法，其特征在于，所述方法包括如下步骤：
S1、将正极粘结剂溶液、正极导电剂、正极活性物质混合，得正极合浆；将正极合浆涂布在铝箔上，依次进行烘干，辊压，分切，模切后得到正极片；
S2、将负极粘结剂溶液、负极导电剂、负极活性物质混合，得负极合浆；将负极合浆涂布在铜箔上，依次进行烘干，辊压，分切，模切后得到负极片；
S3、将正极片和负极片通过隔膜叠片成电芯，将电芯置于铝塑膜袋依次进行侧顶封，注入电解液，静置，封口，化成，分容后得到软包电池；
其中，所述正极导电剂选自导电碳黑、KS-6、碳纳米管、石墨烯中的至少一种。
2.根据权利要求1所述常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法，其特征在于，S1中，正极粘结剂为聚偏氟乙烯；优选地，S1中，正极粘结剂溶液的溶剂为N-甲基吡咯烷酮；优选地，S1中，正极活性物质为镍钴锰酸锂。
3.根据权利要求1或2所述常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法，其特征在于，S2中，负极导电剂选自导电碳黑、KS-6中的至少一种；优选地，S2中，负极粘结剂溶液的溶剂为去离子水；优选地，S2中，负极粘结剂选自羧甲基纤维素钠、LA133N2、AB胶中的至少一种；优选地，S2中，负极活性物质为硅基600D。
4.根据权利要求1-3任一项所述常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法，其特征在于，S3中，隔膜选自纺伦复合膜、陶瓷涂层膜中的至少一种；优选地，S3中，电解液的溶质为六氟磷酸锂；优选地，S3中，电解液的溶剂选自碳酸乙烯酯、碳酸甲基乙基酯、碳酸二乙酯中的至少一种；优选地，S3中，电解液中还添加有FEC；优选地，FEC的加入量为电解液体积的6-10％。
5.根据权利要求1-4任一项所述常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法，其特征在于，S1中，正极活性物质、正极导电剂、正极粘结剂的重量比为93-98：1-3：1.5-4.5；优选地，S1中，正极合浆的粘度为4000-10000mpa·s；优选地，S1中，正极片的涂布双面面密度为400-460g/m2；优选地，S1中，辊压的压实密度3.1-3.4g/cm3；优选地，S1中，正极片的分切宽度为120-130mm；优选地，S1中，正极片的模切大小为90-100*120-130mm。
6.根据权利要求1-5任一项所述常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法，其特征在于，S2中，负极活性物质、负极导电剂、负极粘结剂的重量比为88-93：2-4：4-8；优选地，S2中，负极合浆的粘度为2500-5000mpa·s；优选地，S2中，负极片的涂布双面面密度为156-172g/m2；优选地，S2中，辊压的压实密度1.4-1.6g/cm3；优选地，S2中，负极片的分切宽度为120-130mm；优选地，S2中，负极片的模切大小为90-100*120-130mm。
7.根据权利要求1-6任一项所述常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法，其特征在于，S3中，隔膜的厚度为10-20um。
8.根据权利要求1-7任一项所述常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法，其特征在于，S3中，电解质溶液的浓度为1.0-1.2mol/L。
9.根据权利要求3所述常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法，其特征在于，负极导电剂为导电碳黑和KS-6的混合物。
10.根据权利要求9所述常温循环改善型三元锂离子电池的制备方法，其特征在于，导电碳黑和KS-6的重量比为1-3：0.5-2。
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