CN107680705A - 一种有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池，包括衬底电极、顶部电极、宽禁带半导体纳米线层和同位素辐射源；所述宽禁带半导体纳米线层包含多个纳米线，所述纳米线的表面具有肖特基结或异质结，所述纳米线在宽禁带半导体纳米线层中为有序排列，所述宽禁带半导体纳米线层设于衬底电极和顶部电极之间，所述同位素辐射源设于宽禁带半导体纳米线层内和/或宽禁带半导体纳米线层与顶部电极之间。本发明所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池，使用的能量转换材料为半导体纳米线，最大限度地提高放射源衰变粒子的利用率，通过并联或串联方式实现多组电池单元多层堆垛集成封装，可达到高的单位体积输出功率。
Description
技术领域
本发明涉及一种同位素电池，具体涉及一种有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池。
背景技术
自上个世纪90年代中期以来，微传感器、微执行器己在军事和民用领域得到广泛应用。这些微型功能器件均需要高效率、低功耗、长寿命的适配电源。然而，常规电源(如化学电池、燃料电池和太阳能光伏电池)通常需人为定期维护更换，而且体积大，系统复杂，大大制约了微型传感器系统的工作寿命和适用环境。
“核能源”是解决微型传感系统供电的理想电源，考虑到安全性和经济性，核能源的其中一种形式：同位素辐射能被认为是制造微能源电池最理性的候选能源。基于放射性同位素的核电池具有能量密度高、寿命长、不受环境因素影响的特点。目前为止，将同位素辐射衰变能转换为电能主要有4种转换机制：热电转换式、直接充电式、直接能量转换式、间接能量转换式。其中直接能量转换方法具有易微型化和易集成化的特性，已成当前研究的热点。直接能量转换方法类似于太阳能电池，主要是利用半导体结构吸收同位素源放射的贝塔(β)或阿尔法(α)射线能量并在半导体内产生电子空穴对，通过半导体p-n结或肖特基结的内建电场将电子空穴对分离并转移至收集电极实现能量转换。综合研究表明，直接转换同位素电池所用半导体禁带宽度越大，密度越高，其转换效率越高，抗辐射损伤能力越强。Chandrashekhar等研制的基于4H-SiC的p-n结微型同位素电池，在1mCi活度的63Ni固态辐射源照射下，开路电压达到0.72V，转换效率可达6％(M.V.S.Chandrashekhar,C.I.Thomas,H.Li,M.G.Spencer and A.Lal,“Demonstration of a 4H-SiC betavoltaiccell”,Applied Physics Letters,Vol.88(7),pp.423-429,2006.)。厦门大学的San等人利用一维半导体材料制成基于宽禁带半导体二氧化钛(TiO2)纳米多孔阵列同位素电池，在10mCi活度的63Ni固态辐射源照射下，电池的开路电压达到1.54V,短路电流为12.4nA，最大有效转化效率达到7.3％(Qiang Zhang,Ranbin Chen,Haisheng San,Guohua Liu,KaiyingWang,“Betavoltaic effect in titanium dioxide nanotube arrays under build-inpotential difference”,Journal of Power Sources,Vol.282,pp.529-533,2015)。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术存在的不足之处而提供一种有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池。
为实现上述目的，本发明采取的技术方案为：一种有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池，包括衬底电极、顶部电极、宽禁带半导体纳米线层和同位素辐射源；所述宽禁带半导体纳米线层包含多个纳米线，所述纳米线的表面具有肖特基结或异质结，所述多个纳米线相互平行设于宽禁带半导体纳米线层内，所述宽禁带半导体纳米线层设于衬底电极和顶部电极之间，所述同位素辐射源设于宽禁带半导体纳米线层内和/或宽禁带半导体纳米线层与顶部电极之间。
本发明所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池使用的能量转换材料为宽禁带半导体晶态纳米线。宽禁带半导体具有密度大、抗辐射损伤能力强的特点，用其制备的同位素电池输出电压高，因此具有更高的能量转换效率和器件稳定性。而纳米线半导体材料的制备方法简单且多样，容易和放射源物质集成，能更有效分离电子和空穴，减少电子空穴对的重新复合，从而提高转化率。
本发明所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池是一种三明治结构，宽禁带半导体纳米线通过物理或化学方法有序排列方式组装在衬底电极上，并通过物理或化学方法使异质材料与纳米线进行有效的表面复合形成肖特基结或异质结，肖特基结或异质结可以提高辐射源辐射产生的电子空穴对分离和转移的效率，减小载流子复合率，有效提高电池的能量转换效率。本发明中所述多个纳米线相互平行设于宽禁带半导体纳米线层中的平行并非是严格的平行，而是指纳米线之间接近平行，纳米线之间相互没有交错。
所述同位素辐射源可以设于宽禁带半导体纳米线层内，也可以设于宽禁带半导体纳米线层与顶部电极之间，同位素辐射源可以为液态、气态或固态，在宽禁带半导体纳米线层内和/或宽禁带半导体纳米线层与顶部电极之间，液态、气态或固态的同位素辐射源可以通过使用物理或化学的方法将宽禁带半导体纳米线材料复合于相互平行的多个纳米线构成的空隙中和/或直接设于宽禁带半导体纳米线层与顶部电极之间，实现辐射源材料与纳米线的接触。最后将顶部电极紧压在衬底电极上面的宽禁带半导体纳米线层上，得到同位素电池单元。
本发明所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池为实现高的单位体积输出功率，可以通过并联或串联方式实现多组单元多层堆垛集成封装。以集成有纳米线的衬底电极为单元，并依次将多组单元堆垛叠加封装。将最上面和最下面的电极定义为收集正极和负极，可实现电池组串联连接；将奇数电极连接为收集正极，偶数电极连接为收集负极实现电池组的并联连接。
优选地，所述同位素辐射源设于宽禁带半导体纳米线层内。
同位素辐射源优选设于宽禁带半导体纳米线层内，也就是同位素辐射源设于多个纳米线构成交错形成的网格空隙中，这样能使同位素辐射源与纳米线的表面接触更充分。在宽禁带半导体纳米线层内，液态、气态或固态的同位素辐射源可以通过使用物理或化学的方法与宽禁带半导体纳米线材料复合于相互平行的多个纳米线构成的空隙中，实现辐射源材料与纳米线表面的充分接触，大幅提高了能量转化有源区的面积。
优选地，所述纳米线的长度方向与衬底电极平行或者垂直。
纳米线的长度方向可以与衬底电极呈任意角度，优选为纳米线的长度方向与衬底电极平行或者垂直。
更优选地，所述纳米线的长度方向与衬底电极垂直。
纳米线的长度方向与衬底电极垂直时，电导率较高，有利于载流子的定向输运，可使电荷载流子以最短最快的路径进行输运，降低复合几率，提高能量效率。优选地，所述纳米线的材料为金属氧化物、半导体化合物和半导体单质中的至少一种；所述半导体化合物为含有第ⅢA族、第ⅤA族、ⅡA族、ⅡB族或ⅥA族元素的半导体化合物。
优选地，所述半导体选自第ⅢA族和第ⅤA族复合的半导体化合物、第ⅡB族和第ⅥA复合的半导体化合物。
优选地，所述纳米线的材料包含氧化锌、二氧化锆、二氧化钛、三氧化二镓、二氧化锡、三氧化钨、氮化镓、磷化镓、氮化铟、氮化铝、磷化铝、砷化铝、硫化镉、硫化锌、硫化镁、硒化锌、硒化镁、硅和金刚石中的至少一种。
优选地，所述纳米线的直径为10～1000nm，长度为5～1000μm。
本发明所述纳米线的制备方法为：在制备好的衬底电极上，通过物理或化学工艺制备出取向良好，有序排列的一维纳米线阵列，并将样品进行高温退火，得到直径在10-1000nm之间，长度在5-1000μm的晶化的宽禁带半导体纳米线层。采用上述长径比的纳米线时，能增加同位素材料与能量转换材料的作用面积，最大限度地提高放射源衰变粒子的利用率，从而提高能量转换效率。
优选地，所述同位素辐射源为β辐射源或α辐射源；优选地，所述同位素辐射源包含氚、镍-63、锶-90、碳-14和钷-147中的至少一种。
同位素辐射源材料可以是单元素材料，也可是同位素与其他材料复合的材料，也可以是同位素的化合物材料。物理形态可以是固体、气体或液体。
优选地，所述顶部电极和衬底电极的材料为金属、导电玻璃、石墨烯、导电聚合物和导电浆料中的至少一种。
所述金属可以为金、银、铝、铜等高导电性金属材料。
优选地，所述肖特基结或异质结为采用异质材料对纳米线的表面进行修饰或者掺杂形成。
优选地，所述异质材料为半导体、金属、石墨烯和高分子导电材料中的至少一种。本发明所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池利用异质材料修饰半导体纳米线。通过在纳米线上复合异质材料，所述异质材料的结构形式可以选择纳米颗粒或纳米层薄膜，所述异质材料可以为半导体、金属、石墨烯、和高分子导电材料中的至少一种，在纳米线整个长度表面形成半导体-金属肖特基势垒，其内建电场促使贝塔辐射致电子-空穴对有效分离，并分别沿异质材料和纳米线传输，大大降低电子和空穴的复合几率，有效地提高了电池的能量转换效率。
优选地，所述半导体选自金属氧化物、第ⅢA族和第ⅤA族复合的半导体化合物和第ⅡB族和第ⅥA复合的半导体化合物；所述金属选自金、银和铂；所述高分子导电材料选自聚吡咯、聚苯硫醚、聚苯胺和聚噻吩。
例如，金属氧化物可以选自ZnO、SnO2、In2O3等，半导体化合物可以选自氮化镓、磷化镓、氮化铟、氮化铝、磷化铝、砷化铝、硫化镉、硫化锌、硫化镁、硒化锌、硒化镁等。
本发明的有益效果在于：本发明提供了一种有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池，本发明所述同位素电池使用的能量转换材料为半导体纳米线，纳米线的使用能增大同位素辐射源与能量转换材料的作用面积，最大限度地提高放射源衰变粒子的利用率；纳米线表面的肖特基结或异质结可以提高同位素辐射源辐射产生的电子空穴对分离和转移的效率，减小载流子复合率，有效提高电池的能量转换效率；将液态、气态、或固态的同位素辐射源可以通过使用物理或化学的方法与宽禁带半导体纳米线材料的复合于相互平行的多个纳米线构成的空隙中，实现辐射源材料与纳米线表面充分接触，大幅提高了能量转化有源区的面积。本发明所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池可以通过并联或串联方式实现多组单元多层堆垛集成封装，可实现高的单位体积输出功率，具有体积小和能量密度高的特点。
附图说明
图1为实施例1所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池的结构示意图；
图2为实施例2和实施例3所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池的结构示意图；
图3为多组有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池单元的多层串联堆垛封装示意图；
图4为多组有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池单元的多层并联堆垛封装示意图。
具体实施方式
为更好的说明本发明的目的、技术方案和优点，下面将结合具体实施例对本发明作进一步说明。
实施例1
本发明所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池的一种实施例，如图1所示，从上至下依次为顶部电极1、宽禁带半导体纳米线层2、衬底电极3和同位素辐射源4。
本实施例所述宽禁带半导体纳米线层2内设有多个纳米线，多个纳米线相互平行设置，所述宽禁带半导体纳米线层2表面采用石墨烯5作为表面修饰材料；所述宽禁带半导体纳米线的材料为二氧化钛，所述衬底电极的材料为导电玻璃，顶部电极材料为导电玻璃箔片，所述同位素辐射源为碳-14。
本实施例所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池的制备方法，包含以下步骤：
(1)、衬底电极、顶部电极的制备；
(2)、宽禁带半导体纳米线层的制备：在制备好的衬底电极上，通过物理或化学工艺制备出取向良好，多个纳米线相互平行的纳米线阵列，例如可以采用水热合成法在衬底电极上制备垂直定向排列的二氧化钛纳米线，并将样品进行高温退火，得到直径在10-1000nm之间，长度在5-1000μm的晶化的宽禁带半导体纳米线有序阵列组装层；
(3)、利用石墨烯对宽禁带半导体纳米线的表面进行修饰：将氧化石墨烯分散或溶解在甲醇或乙醇等有机溶液中，再将所得分散液滴注于宽禁带半导体纳米线层中，通过物理或化学等方法还原氧化石墨烯，使石墨烯附着在纳米线表面；所述还原方法可以是还原剂还原法、热还原法、紫外辐照还原法、电化学还原法等；
(4)、同位素辐射源与宽禁带半导体纳米线层的复合：通过物理方法，将同位素辐射源引入宽禁带半导体纳米线有序阵列组装层中；或通过化学反应方法，使同位素辐射源结合进半导体纳米线或修饰材料，实现放射源物质在一维纳米线网络空隙中的复合；
(5)、同位素电池的封装：将顶部电极压在宽禁带半导体纳米线有序阵列组装层的上表面，并分别从衬底电极和顶部电极接出电极引线，然后对电池边缘进行绝缘密封保护，最终得到如图1所示的有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池。
实施例2
本发明所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池的一种实施例，如图2所示，从上至下依次为顶部电极6、宽禁带半导体纳米线层7、衬底电极8和同位素辐射源9。
本实施例所述宽禁带半导体纳米线层2内设有多个纳米线，多个纳米线相互平行设置，所述宽禁带半导体纳米线层7表面采用贵金属金10作为表面修饰材料；所述宽禁带半导体纳米线的材料为二氧化钛，所述衬底电极的材料为导电玻璃，顶部电极材料为铝箔片，所述同位素辐射源为镍-63。
本实施例所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池的制备方法，包含以下步骤：
(1)、衬底电极、顶部电极的制备；
(2)、宽禁带半导体纳米线层的制备：在制备好的衬底电极上，通过物理或化学工艺制备出取向良好，多个纳米线相互平行的纳米线阵列，并将样品进行高温退火，得到直径在10-1000nm之间，长度在5-1000μm的晶化的宽禁带半导体纳米线有序阵列组装层；
(3)、利用贵金属金对宽禁带半导体纳米线的表面进行修饰：以宽禁带半导体纳米线层作为基片，以金靶作为靶源，利用磁控溅射或直流溅射技术在纳米线表面形成金膜或金颗粒修饰，金膜厚度为5-100nm，金颗粒直径为3-30nm；
(4)、同位素辐射源与宽禁带半导体纳米线层的复合：通过物理方法，将同位素辐射源引入宽禁带半导体纳米线有序阵列组装层中；或通过化学反应方法，使同位素辐射源结合进半导体纳米线或修饰材料，实现放射源物质在一维纳米线网络空隙中的复合；
(5)、同位素电池的封装：将顶部电极压在宽禁带半导体纳米线有序阵列组装层的上表面，并分别从衬底电极和顶部电极接出电极引线，然后对电池边缘进行绝缘密封保护，最终得到如图2所示的有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池。
实施例3
本发明所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池的一种实施例，如图2所示，从上至下依次包括顶部电极6、宽禁带半导体纳米线层7、衬底电极8和同位素辐射源9。
本实施例所述宽禁带半导体纳米线层2内设有多个纳米线，多个纳米线相互平行设置，所述宽禁带半导体纳米线7表面采用硫化铅纳米颗粒10作为表面修饰材料；所述宽禁带半导体纳米线的材料为二氧化锆，所述衬底电极的材料为导电玻璃，顶部电极材料为铜箔片，所述同位素辐射源为氚。
本实施例所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池的制备方法，包含以下步骤：
(1)、衬底电极、顶部电极的制备；
(2)、宽禁带半导体纳米线层的制备：在制备好的衬底电极上，通过物理或化学工艺制备出取向良好，多个纳米线相互平行的纳米线阵列，并将样品进行高温退火，得到直径在10-1000nm之间，长度在5-1000μm的晶化的宽禁带半导体纳米线有序阵列组装层；
(3)利用硫化铅纳米颗粒对宽禁带半导体纳米线的表面进行修饰：可以通过胶体化学法，溶胶凝胶法，气相淀积法，微乳液法，电化学沉积法或水热法等方法制备硫化铅纳米颗粒，将其均匀分散在乙醇或甲醇等有机溶液中，通过浸渍法将纳米线有序阵列组装层浸入硫化铅纳米颗粒溶液中，保持5～60分钟，经干燥处理后得到硫化铅纳米颗粒修饰的宽禁带半导体纳米线层；
(4)、同位素辐射源与宽禁带半导体纳米线层的复合：通过物理方法，将同位素辐射源引入宽禁带半导体纳米线有序阵列组装层中；或通过化学反应方法，使同位素辐射源结合进半导体纳米线或修饰材料，实现放射源物质在一维纳米线网络空隙中的复合；
(5)、同位素电池的封装：将顶部电极压在宽禁带半导体纳米线有序阵列组装层的上表面，并分别从衬底电极和顶部电极接出电极引线，然后对电池边缘进行绝缘密封保护，最终得到如图2所示的有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池。
实施例4
如图3所示，将多个实施例1所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池通过串联的方式实现多组单元多层堆垛集成封装，主要包括外接负载11、存储电容12、宽禁带半导体纳米线同位素电池单元13以及外接导线14。
如图4所示，将多个实施例1所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池通过并联的方式实现多组单元多层堆垛集成封装，主要包括外接负载15、存储电容16、宽禁带半导体纳米线同位素电池单元17以及外接导线18。
有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池的级联封装的具体方法为：以实施例1所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池为单元，并依次将多组单元堆垛叠加封装。将最上面和最下面的电极定义为收集正极和负极，可实现电池组串联连接，如图3所示；将单元奇数电极连接为收集正极，偶数电极连接为收集负极实现电池组的并联连接，如图4所示。
最后所应当说明的是，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非对本发明保护范围的限制，尽管参照较佳实施例对本发明作了详细说明，本领域的普通技术人员应当理解，可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本发明技术方案的实质和范围。
Claims (10)
1.一种有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池，其特征在于，包括衬底电极、顶部电极、宽禁带半导体纳米线层和同位素辐射源；所述宽禁带半导体纳米线层包含多个纳米线，所述纳米线的表面具有肖特基结或异质结，所述多个纳米线相互平行设于宽禁带半导体纳米线层内，所述宽禁带半导体纳米线层设于衬底电极和顶部电极之间，所述同位素辐射源设于宽禁带半导体纳米线层内和/或宽禁带半导体纳米线层与顶部电极之间。
2.如权利要求1所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池，其特征在于，所述同位素辐射源设于宽禁带半导体纳米线层内。
3.如权利要求1所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池，其特征在于，所述纳米线的长度方向与衬底电极平行或者垂直；优选地，所述纳米线的长度方向与衬底电极垂直。
4.如权利要求1所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池，其特征在于，所述纳米线的材料为金属氧化物、半导体化合物和半导体单质中的至少一种；所述半导体化合物为含有第ⅢA族、第ⅤA族、ⅡA族、ⅡB族或ⅥA族元素的半导体化合物。
5.如权利要求1所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池，其特征在于，所述纳米线的材料包含氧化锌、二氧化锆、二氧化钛、三氧化二镓、二氧化锡、三氧化钨、氮化镓、磷化镓、氮化铟、氮化铝、磷化铝、砷化铝、硫化镉、硫化锌、硫化镁、硒化锌、硒化镁、硅和金刚石中的至少一种。
6.如权利要求1所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池，其特征在于，所述纳米线的直径为10～1000nm，长度为5～1000μm。
7.如权利要求1所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池，其特征在于，所述同位素辐射源为β辐射源或α辐射源；优选地，所述同位素辐射源包含氚、镍-63、锶-90、碳-14和钷-147中的至少一种。
8.如权利要求1所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池，其特征在于，所述顶部电极和衬底电极的材料为金属、导电玻璃、石墨烯、导电聚合物和导电浆料中的至少一种。
9.如权利要求1所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池，其特征在于，所述肖特基结或异质结为采用异质材料对纳米线的表面进行修饰或者掺杂形成。
10.如权利要求9所述有序排列的宽禁带半导体纳米线的同位素电池，其特征在于，所述异质材料为半导体、金属、石墨烯和高分子导电材料中的至少一种。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
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| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| CB02 | Change of applicant information | ||
| CB02 | Change of applicant information |
Address after: 510000 TOPS Public Office Card A23, No. 11 Caifen Road, Science City, Guangzhou High-tech Industrial Development Zone, Guangdong Province Applicant after: Dafang Element (Guangdong) Technology Co., Ltd. Address before: 510000 TOPS Public Office Card A23, No. 11 Caifen Road, Science City, Guangzhou High-tech Industrial Development Zone, Guangdong Province Applicant before: One element (Guangzhou) Technology Co., Ltd. |
|
| RJ01 | Rejection of invention patent application after publication | ||
| RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Application publication date: 20180209 |