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CH298327A - Procédé de préparation d'une forme thérapeutiquement active de la thréo-2-dichlorométhyl-4-hydroxyméthyl-5-p-nitrophényl-oxazoline-2. - Google Patents

Procédé de préparation d'une forme thérapeutiquement active de la thréo-2-dichlorométhyl-4-hydroxyméthyl-5-p-nitrophényl-oxazoline-2.

Info

Publication number
CH298327A
CH298327A CH298327DA CH298327A CH 298327 A CH298327 A CH 298327A CH 298327D A CH298327D A CH 298327DA CH 298327 A CH298327 A CH 298327A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
nitrophenyl
oxazoline
threo
group
acyl group
Prior art date
Application number
Other languages
English (en)
Inventor
Company Parke Davis
Original Assignee
Parke Davis & Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
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Publication date
Application filed by Parke Davis & Co filed Critical Parke Davis & Co
Publication of CH298327A publication Critical patent/CH298327A/fr

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  • Heterocyclic Carbon Compounds Containing A Hetero Ring Having Nitrogen And Oxygen As The Only Ring Hetero Atoms (AREA)

Description


  Procédé de préparation d'une forme     thérapeutiquement    active de la     thréo-2-dichlorométhyl-4-          hydroxyméthyl-5-p-nitrophényl-oxazoline-2.       On sait que l'on peut préparer les formes       thréo    des     1-p-nitrophényl-2-amino-propane-          diols-1,3    et des composés correspondants por  tant un groupement     acylamido    en position 2  par hydrolyse des     thréo-4-hydroxyméthyl    (ou       acyloxyméthyl)-5-p-nitrophényl-oxazolines-2          substituées    en position 2.

   Comme pro  duits de départ .pour la préparation de  ces     oxazolines,    les formes     érythro    (encore  appelées      allo )    des     1-p-nitrophényl-2-acyl-          amido-propanedials-1,3    conviennent, et à un  stade ou un autre, le procédé comporte une  opération     d'épimérisation.     



       A.    la     suite    de recherches relatives au pro  cédé précédent, la brevetée a maintenant  trouvé que l'on peut facilement obtenir les       oxazolines        thréo    recherchées, de formule gé  nérale:  
EMI0001.0021     
    sans qu'elles contiennent des quantités subs  tantielles de     l'épimère        érythro,    si les     érythro-          1-p-nitrophényl.-2-acylamido-propanediols-1,3     sont d'abord     transformés    en dérivés du type:

    
EMI0001.0027     
    Dans ces formules R représente un groupe  ment acyle ou     carbalcoxy,        Rl        -un    groupe  alcoyle aliphatique ne contenant pas plus de  3 atomes de carbone (de préférence un groupe  éthyle ou éthyle     halogéno-substitué),    et R2  soit un hydrogène,     soit    W groupement R.  



  Le présent brevet concerne     -un    procédé de  préparation d'une forme     thérapeutiquement     active de la     thréo-2-dichlorométhyl-4-hydroxy-          méthyl-5-p-nitrophényl-oxazoline-2,    c'est-à-dire  des formes optiques DL et D (-) de ce com  posé, qui sont aussi utilisées dans une forte  mesure comme intermédiaires pour la prépa  ration des formes optiques correspondantes  du     thréo-1-p-nitrophényl-2-dichloracétamido-          propanediol-1,3,    dont la forme D(-) est,

         l'antibiotique    connu     sous    le     nom-de         chlor-          amphénicol .     



  Ce procédé est caractérisé en ce que l'on  traite avec un alcali     l'ester    nitrique de       l'érythro-1-p-nitrophényl-2-dichloracétamido-3-          acyloxy-propanol-1,    de formule  
EMI0001.0047     
    dans laquelle le groupe acyle est facilement       hydrolysàble,    ledit ester étant     utilisé,    sous  forme optique conduisant à     l'obtention    d'une       forme        thérapeutiquement    active de la thréo-           24idichlorométhyl-'4-hydroxyméthyl-5-p-nitro-          phényl-oxazoline-2.     



       L'oxazoline    ainsi obtenue (forme optique  DL ou D) est une substance connue et, comme  déjà dit, sert d'antibiotique ou de produit  intermédiaire pour la préparation d'autres  antibiotiques.  



  De préférence, on utilise comme alcali la  soude et on effectue le traitement à l'alcali  à froid ou à une température modérée, par  exemple n'excédant pas 40  C. La réaction est  de préférence effectuée dans un solvant       hydro-organique    tel que l'alcool éthylique  aqueux.  



  Le groupe acyle en position 3 de l'ester  nitrique du propanol de départ doit être un       groupe    facilement hydrolysable, tel qu'acétyle,       benzoyle,        nitrobenzoyle,        succinyle,        carbéthoxy,     etc., de sorte qu'il s'hydrolyse dans les condi  tions de réaction, c'est-à-dire lors de     l'épimé-          risation    et de la formation du noyau     oxazoline.     



       L'oxazoline    obtenue [forme optique DL ou       D;(-)    ] possède la     formule    suivante  
EMI0002.0016     
    L'ester nitrique de départ peut être pré  paré de la façon suivante: on traite l'érythro       lrp-nitrophényl-2-dichloracétamido-3-ac6toxy-          propanol-1    (forme optique DL ou L) par  l'acide     nitrique    concentré (d = 1,50).  



  On traite     ensuite    la solution ou     suspension     alcoolique de l'ester nitrique résultant avec  un léger excès     d'-tune    solution de soude ou de  potasse, à température ambiante ou à tempé  rature modérée (c'est-à-dire à une tempéra  ture n'excédant pas 40 ) pour former la       thréo-2-dichlorométhyl-4-hydroxym6thyl-5-p-          nitrophényl-oxazoline-2    (forme optique DL  ou D).  



  Un avantage particulier du procédé selon  l'invention est que l'on peut obtenir directe-    ment     l'oxazoline    désirée à l'état pur, sans  qu'elle soit     contaminée    par d'autres isomères,  et que l'on peut la transformer telle quelle  (par dissolution dans un acide minéral dilué  et neutralisation par une base) en DL- ou D       thréo-1-p-nitrophényl-2-dichloracétamido-pro-          panediol-1,3.     



  Le procédé selon l'invention est illustré  par les exemples suivants         Exemple   <I>1:</I>  On a ajouté en agitant 1,0     g    de     DL-éry-          thro        i    1- p     -initrophény        l'-    2-     dichloracétamido-3-          acétoxy-propanol-1    dans 4     cm3    d'acide nitri  que (d = 1,50), refroidi à - 60 . On a laissé  la solution nitrique jaune pâle se réchauffer  spontanément à 0  pendant environ une heure  en agitant.

   On a versé alors la solution dans  un mélange de 25     cm3    d'eau et 25 g de glace,  maintenu     sous        agitation,    et on a agité la sus  pension ainsi obtenue pendant 15 minutes. On  a filtré le solide blanc, l'a pulvérisé dans un  mortier et lavé à l'eau.

   Le rendement en ester  nitrique brut est sensiblement     quantitatif.    Par  cristallisation dans le méthanol (15     cm3),    le  produit brut donne l'ester     nitrique    pur du  DL -     érythro    - 1 - p -     nitrophényl    - 2 -     dichlor-          acétamido-3-acétoxy-propanol-1    sous forme de  cubes jaune pâle, fondant à 126-127 . Le  rendement en produit pur est 0,80 g, soit  71,5 % du rendement théorique.  



  On met en suspension 410 mg de l'ester  nitrique ainsi préparé     dans    8     cms    de métha  nol à 0 . A la suspension maintenue sous agi  tation, on ajoute lentement 1     cm3    d'une solu  tion de soude<B>2N.</B> Après trois minutes, on  obtient une solution jaune pâle que l'on  chauffe progressivement à     30-40 .    On main  tient à cette température     pendar@t    10 minutes,  puis on refroidit le mélange réactionnel à 10   et on le neutralise avec une solution d'acide  acétique<B>2N.</B> Quand on ajoute de l'eau dis  tillée, le produit cristallise sous forme de la  melles jaune pâle.

   Par cristallisation dans le  méthanol aqueux, le produit donne la     DL-          thréo-2        -#dichlorométhyl-4-hydroxyméthyl-5-p-          r_itrophényl-oxazôline-2,    fondant à 128-129 .      <I>Exemple 2:</I>  On a ajouté régulièrement, en agitant,  1,35 g de     L-érythro-1-p-nitrophényl-2-dichlor-          acétamido-3-acétoxy-propanol-1    à de l'acide  nitrique (d = 1,50) refroidi à environ -30 .  On a laissé le mélange réactionnel se réchauf  fer spontanément à 0  et on a versé la solu  tion limpide et incolore ainsi obtenue, en agi  tant, sur un mélange glace-eau (20 g).

   On a  agité pendant 10 minutes la suspension     micro-          cristalline    blanche avant de filtrer et de laver  à l'eau l'ester nitrique du     L-érythro-1-p-nitro-          .phényl-2-dichloracétamido-3-acétoxy-        propa-          nol-1.        Le        rendement        est        90        %        de        la        théorie     (1,35 g) et le point de     fusion    du produit  après cristallisation dans le méthanol 139 à  140 .  



  On met en suspension 2,0 g de cet- ester  nitrique dans 10     cm3    de méthanol, et on ajoute  alors un léger excès de soude 2 N. On obtient  d'abord une solution jaune, puis des cristaux  se séparent. Après repos de 3/4 d'heure à la  température ambiante     et,de    10 minutes à 35 ,  on refroidit la solution à 5  avant de séparer  par filtration les cristaux jaune pâle.

   On  obtient 1,15 g de     D-thréo-2-dichlorométhyl-4-          hydroxyméthyl    - 5 -     p-nitrophényl-oxazoline-2          avec        un        rendement        égal        à77,5%.du        rendement     théorique. Le produit fond à 133-135 .  



  Le rendement global pour les deux     opéra-          tions        est        70        %        du        rendement        théorique.       <I>Exemple 3:</I>  On a ajouté régulièrement, en cinq minu  tes et en     agitant,    0,96 g de DL-érythro-1-p       nitrophényl-2-dichloracétamido-3-benzoxy-pro-          panol-1    à. de l'acide nitrique (d =1,50) à  environ<B>-300.</B> En l'espace d'une heure, on a  laissé la solution jaune pâle se réchauffer  spontanément à 0 .

   La solution a été alors  vergée sur un mélange de 25     cm3    d'eau et 25 g  de glace maintenu sous agitation. On a agité  pendant 15 minutes, puis on a filtré la sus  pension blanche, lavé soigneusement le solide  à l'eau et on l'a séché dans     un        exsiccateur    à       vide.        Le        rendement        (1,10        g)        est        95        %,

          car     il y a eu     dinitration    et le produit est l'ester  nitrique du DL-érythro-1-p-nitrophényl-2-di-         chloracétamido-3-m'-nitrobenzoxy-propanol-1.     Après cristallisation dans le méthanol, le  point de fusion du produit est<B>138,8</B> à 141  5.  



  On met en suspension 0,6 g de cet ester  nitrique dans 12     cm3    de méthanol à 0 , main  tenu     sous    agitation, et on ajoute 1,5     cms    de  soude 2 N pour obtenir une solution jaune  pâle. On chauffe alors le mélange     réactionnel     à     30-40     et le maintient à cette température  pendant 10     minutes.    On refroidit la solution  à 10  avant de précipiter     l'oxazoline    par addi  tion d'eau     distillée.    Le rendement en cristaux  (0,23 g) est     641/o    du rendement théorique.

    La     DL-thréo-2-dichlorométhyl-4-hydroxymé-          thyl-5-p-nitrophényl-oxazoline-2    ainsi obtenue  fond à 127-128  5.    <I>Exemple 4:</I>  De la manière décrite     dans    les exemples  précédents, on a     transformé    1,98 g de DL       érythro-1-p-nitrophén#,îl-2-dichloracétamido-3-          carbéthoxyoxy-propanol-1    en ester     nitrique     correspondant.

   Le rendement en ester     nitri-          que        (2,05        g)        est        44        %        de        la        théorie        et        le        point     de fusion du produit 120-123  5.  



  On dissout l'ester nitrique brut obtenu  ci-dessus dans 20     cms    de méthanol à 0  et  on ajoute 5     cm3    de soude 2 N. On maintient  la solution à     30-40     pendant 10 minutes et  on la refroidit à 10 . Le produit cristallise  par addition d'eau distillée. Le rendement en       DL-thréo-2-dichlorométhyl-4-hydroxyméthyl-          5-p-nitrophényl-oxazoline-2        est        60%        de        la     théorie et le produit fond à     123(15-12811.     



  <I>Exemple 5:</I>  De la manière décrite dans les exemples  précédents, on a transformé 2 g de DL-éry       thro-1-p-nitrophényl-2-dichloracétamido-3-suc-          cinoxy-propar < ol-1    en ester nitrique correspon  dant. L'ester nitrique brut, qui n'est pas  obtenu sous forme cristalline, est transformé  directement en     oxazoline    par traitement de la  solution     méthanolique    à     30-40     avec de la  soude 2 N,

   ajoutée goutte à goutte et à     une     vitesse telle que le milieu réactionnel reste tou  jours exactement alcalin au papier de     Jaune          Clayton.    On maintient     lemélange    réactionnel à       30-40     pendant 10 minutes après la der-           niére    addition de soude, puis on refroidit à  10 .     L'oxazoline    est isolée, comme décrit dans  les exemples précédents.  



       Exemple   <I>6:</I>  410 mg de l'ester     nitrique    du DL-érythro       1-p-nitroph6nyl=2-dichloracétamido-3-acétoxy-          propanol-1    (préparé comme dans l'exemple 1)  sont mis en     suspension    dans 8     cm3    de métha  nol à 0 , et on ajoute progressivement 1,5     em3     de potasse 2 N.

   On laisse reposer le mélange  réactionnel pendant 1 heure à 0  et on chauffe  alors à     30-40     pendant 10     minutes.    On isole  le produit en refroidissant d'abord le mélange  réactionnel à 10 ,<B>_</B>puis en ajoutant de l'eau       distillée.    On obtient 210 mg de     DL-thréo-2-di-          chlorométhyl-4-hyd.roxyméthyl?-5-        p-nitrophé-          nyl-oxazoline-2    (P.     F.    127-128 ) avec un ren  dement égal .à 76 % du rendement théorique.

Claims (1)

  1. REVENDICATION: Procédé de préparation d'une forme théra- peutiquement active de la thréo-2-dichloro- méthyl - 4 - hydroxyméthyl - 5 - p - nitr ophényl- oxazoline-2, caractérisé en ce que l'on traite avec un alcali l'ester nitrique de l'érythro-1-p nitrophényl-2-dichloracétamido-3-acyloxy-pro- panol-1, de formule EMI0004.0031 dans laquelle le groupe acyle est facilement.
    hydrolysable, ledit ester étant utilisé sous une forme optique conduisant à l'obtention d'une forme thérapeutiquement active de la thréo-2 diehlorométhe-4-hydroxyinéthyl-5-p-nitrophé- nyl-oxazoline-2. SOUS-REVENDICATIONS 1. Procédé selon la revendication, caracté risé en ce que le groupe acyle facilement hy- drolysable est Lin groupe acétyle. 2. Procédé selon la revendication, carac térisé en ce que le groupe acyle facilement hydrolysable est un groupe benzoyle. 3.
    Procédé selon la revendication, caracté risé en ce que le groupe acyle facilement hy- drolysable est un groupe nitrobenzoyle. 4. Procédé selon la revendication, caracté risé en ce que le groupe acyle facilement hydrolysable est un groupe succinyle. 5. Procédé selon la revendication, caracté risé en ce que le groupe acyle facilement hydrolysable est un groupe carbéthoxy. 6. Procédé selon la revendication, caracté risé en ce que l'alcali utilisé est. la soude. 7. Procédé selon la revendication, caracté risé en ce que l'alcali utilisé est la potasse. 8.
    Procédé selon la revendication, caracté risé en ce qu'on opère en milieu hydroalcooli- que à une température n'excédant pas 40 C.
CH298327D 1950-11-22 1951-11-21 Procédé de préparation d'une forme thérapeutiquement active de la thréo-2-dichlorométhyl-4-hydroxyméthyl-5-p-nitrophényl-oxazoline-2. CH298327A (fr)

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