[go: up one dir, main page]

BG61652B1 - Method for the preparation of clindamycin falmitate hydrochloride - Google Patents

Method for the preparation of clindamycin falmitate hydrochloride Download PDF

Info

Publication number
BG61652B1
BG61652B1 BG97839A BG9783993A BG61652B1 BG 61652 B1 BG61652 B1 BG 61652B1 BG 97839 A BG97839 A BG 97839A BG 9783993 A BG9783993 A BG 9783993A BG 61652 B1 BG61652 B1 BG 61652B1
Authority
BG
Bulgaria
Prior art keywords
clindamycin
hydrochloride
isopropylidene
acetone
palmitate hydrochloride
Prior art date
Application number
BG97839A
Other languages
Bulgarian (bg)
Other versions
BG97839A (en
Inventor
Димчо ДИМОВ
Христо ВАСИЛЕВ
Венета АЖДЕРЕВА
Славка Манова
Димитра ТОДОРОВА
Елина Грозева
Original Assignee
"Балканфарма - Разград" Ад
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by "Балканфарма - Разград" Ад filed Critical "Балканфарма - Разград" Ад
Priority to BG97839A priority Critical patent/BG61652B1/en
Publication of BG97839A publication Critical patent/BG97839A/en
Publication of BG61652B1 publication Critical patent/BG61652B1/en

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Abstract

The method is used in the pharmaceutical industry. By itclindamycin hydrochloride isopropanolsolvate in a medium oforganic solvents is converted into 3,4-O-isopropylidenclindamycinhydrochloride. After its isolation as a crystal product it becomesa base in toluene solution and is acylated by palmitochloride inthe presence of pyridine at 20-30°C for 2 to 4 hours. The productis hydrolyzed in acetic acid media without any isolation from thereaction mixture and the clindamycin palmitate hydrochlorideproduced crystalizes from acetone, is dissolved in water and islyophilized to powder-like substance.

Description

Изобретението се отнася до метод за получаване на клиндамицин палмитат хидрохлорид от клиндамицин хидрохлорид изопропанолсолват.The invention relates to a method for the preparation of clindamycin palmitate hydrochloride from clindamycin hydrochloride isopropanol solvate.

Известен е метод за получаване на клиндамицин палмитат хидрохлорид от клиндамицин хидрохлорид хидрат (US 3 580 904). Основни недостатъци на метода са следните:A method is known for the preparation of clindamycin palmitate hydrochloride from clindamycin hydrochloride hydrate (US Pat. No. 3,580,904). The main disadvantages of the method are the following:

- Защитата на трета и четвърта позиция се извършва с анизалдехид чрез азеотропно отстраняване на водата с бензол, който е токсичен, канцерогенен и създава опасност за работещите и за качеството на крайния продукт;- The protection of the third and fourth positions is carried out with anisaldehyde by azeotropically removing the water with benzene, which is toxic, carcinogenic and creates a risk for workers and for the quality of the final product;

- Ацилирането се извършва в чист пиридин, което създава проблеми при получаването на суха реакционна среда, опасност от замърсяване на субстанцията и затруднения при регенерацията на разтворителя;- The acylation is carried out in pure pyridine, which creates problems in obtaining a dry reaction medium, danger of contamination of the substance and difficulties in the regeneration of the solvent;

- Полученият при депротекцията анизалдехид и склонността на субстанцията към осмоляване създава проблеми при кристализацията и налага утаяването на субстанцията да се извършва в големи обеми от токсичния ацетонитрил. Анизалдехидът може да придаде на продукта страничен мирис;- The anisaldehyde obtained by deprotection and the tendency of the substance to resin creates crystallization problems and necessitates the precipitation of the substance to be carried out in large volumes of toxic acetonitrile. Anisaldehyde can give the product a side odor;

- Добивът на процеса е сравнително нисък. Като се има предвид, че най-добрият добив от солват до хидрат (US 4 568 741) е 96,9%, а също, че в разглеждания патент, добивът при защитаването е 83%, от анизилиден клиндамицин хидрохлорид до целевия продукт е 84% и общият добив се получава 67,5%.- The yield of the process is relatively low. Given that the best yield from solvate to hydrate (US 4 568 741) is 96.9%, and also that in the present patent, the yield on protection is 83%, from anisilide clindamycin hydrochloride to the target product is 84 % and the total yield is 67.5%.

В US 4 849 515 е посочен метод за получаване на клиндамицин-3,4 - ацетонид чрез използване на диметоксипропан. Полученият в резултат на реакцията метанол повишава разтворимостта на целевия продукт, което води до снижаване на добива.U.S. Pat. No. 4,849,515 discloses a method for the preparation of clindamycin-3,4-acetonide using dimethoxypropane. The methanol resulting from the reaction increases the solubility of the target product, leading to a decrease in yield.

Задачата на изобретението е да се създаде метод за получаване на клиндамицин палмитат хидрохлорид с използване на малки количества вредни за здравето реактиви, гарантиращ висок добив и чистота.It is an object of the invention to provide a process for the preparation of clindamycin palmitate hydrochloride using small amounts of health-damaging reagents, ensuring high yield and purity.

Методът съгласно изобретението се състои в получаване от клиндамицин хидрохлорид изопропанолсолват на клиндамицин ацетонид хидрохлорид чрез използване като защитаващ агент - 1,8-3,5 mol диетоксипропан, получен in situ от триетилортоформиат и ацетон в присъствие на каталитични количества силна киселина при 30 до 50°С за 4 до 20 h. Полученият ацетонид хидрохлорид се изолира в кристален вид и се превръща в толуолен разтвор на база. Ацилира се с 1,1-1,5 moi палмитоилхлорид в строго безводни условия специфично на втора позиция при 20 до 30°С за 2-4 h, след което се снема защитата чрез хидролиза в слабо кисела среда при 65 до 80°С за 8 до 20 h. Продуктът се промива като толуолен разтвор и след отстраняване на разтворителя се кристализира в ацетон. Разтворената във вода утайка е филтрира и лиофилизира след кристализация при 0 до 5°С за 2-4 h до прахообразна субстанция.The method according to the invention consists in the preparation of clindamycin hydrochloride isopropanol solvate of clindamycin acetonide hydrochloride by using as a protecting agent - 1.8-3.5 mol of diethoxypropane obtained in situ from triethylorthoformate and acetone in the presence of catalytic amounts of strong acid at 30 to 50 ° From 4 to 20 h. The resulting acetonide hydrochloride was isolated in crystalline form and converted into a toluene solution based on. Acylates with 1.1-1.5 moi palmitoyl chloride under strictly anhydrous conditions, specifically at the second position at 20 to 30 ° C for 2-4 hours, after which the protection is removed by hydrolysis in a slightly acidic medium at 65 to 80 ° C. 8 to 20 h. The product was washed as a toluene solution and, after removal of the solvent, crystallized in acetone. The water-soluble precipitate was filtered off and lyophilized after crystallization at 0 to 5 ° C for 2-4 h to a powder.

Предимствата на метода съгласно изобретението са:The advantages of the method according to the invention are:

- използват се достъпни суровини;- accessible raw materials are used;

- използват се минимални количества вредни за здравето реактиви;- Minimal quantities of health-damaging reagents are used;

- добивът при процеса на защитаване на трета и четвърта позиция е близък до теоретичния;- the yield in the process of protecting the third and fourth positions is close to theoretical;

- при ацилирането с палмитоилхлорид като акцептор на хлороводорода до голяма степен се използва базичната група на самия клиндамицин и количеството на необходимия пиридин е много малко;- Acidylation with palmitoyl chloride as a hydrogen chloride acceptor largely utilizes the basic group of clindamycin itself and the amount of pyridine required is very small;

- при депротекцията се получава като страничен продукт практически безвредния ацетон;- in the deprotection, the virtually harmless acetone is obtained as a by-product;

- относително по-високата стабилност на изопропилиденовата защита пред анизилиденовата изключва образуването на 3- и 4-палмитоилирани продукти;- the relatively higher stability of isopropylidene protection against anisilidene precludes the formation of 3- and 4-palmitoylated products;

- промиването на толуолния разтвор с вода отстранява следите от пиридин и евентуално наличния свободен клиндамицин;- washing the toluene solution with water removes traces of pyridine and any available free clindamycin;

- провеждането на лиофилизация позволява получаването на чиста от механични примеси и дори стерилна субстанция.- carrying out lyophilization permits the production of a pure mechanical impurity and even a sterile substance.

Изобретението се илюстрира със следните примери:The invention is illustrated by the following examples:

Пример 1. 3,4-0-изопропилиденклиндамицин хидрохлоридExample 1. 3,4-0-Isopropylidene clindamycin hydrochloride

Към охладена смес от ацетон, диметилформамид и триетилортоформиат се прибавят 84 g (161 mmol) клиндамицин хидрохлорид изопропанолсолват.To a cooled mixture of acetone, dimethylformamide and triethylorthoformate, 84 g (161 mmol) of clindamycin hydrochloride isopropanol solvate were added.

След разбъркване при 0°С - 30 min, при 25°С - 60 min и при 43°С - 6 h, сместа се охлажда и се прибавят 5 g сух поливинилпиридин. Разбърква се при 0°С 1 h, суспензията се филтрира и продуктът се суши във вакуум приAfter stirring at 0 ° C for 30 min, at 25 ° C for 60 min and at 43 ° C for 6 h, the mixture was cooled and 5 g of dry polyvinylpyridine was added. Stir at 0 ° C for 1 h, filter the suspension and dry the product in vacuo at

90°С. Получават се 84,7 g, от които целевият продукт е 79,7g (159 mmol, 98,7%) 3,4-0-изопропилиденклиндамицин хидрохлорид.90 ° C. 84.7 g are obtained, of which the target product is 79.7 g (159 mmol, 98.7%) of 3,4-0-isopropylidene clindamycin hydrochloride.

Пример 2. Клиндамицин-2-палмитат хидрохлоридExample 2. Clindamycin-2-palmitate hydrochloride

В 500 ml толуол се разтварят 74,6 g 3,4О-изопропилиденклиндамицин хидрохлорид (пример 1) (140 mmol) и сместа се алкализира с триетиламин. Утайката се отстранява чрез филтриране и разтворът се концентрира във вакуум до 250 ml. Прибавят се 10 ml пиридин и при бъркане на ледена баня се прибавят 55 ml палмитоилхлорид в 55 ml толуол. След бъркане при 0°С 30 min и при стайна температура 3 h разтворът се изпарва във вакуум до масло. Прибавят се 250 ml 85% оцетна киселина и разтворът престоява при 75°С за 10 h. Отстранява се оцетната киселина във вакуум й продуктът се разтваря в толуол и се промива двукратно с по 100 ml вода. След отстраняване на толуола във вакуум продуктът се преципитира в ацетон. Преципитатът се филтрира и се продухва със сух въздух 1 h. Влажният клиндамицин палмитат хидрохлорид се разтваря в 500 ml вода и разтворът се лиофилизира. Получават се 83,2 g клиндамицин палмитат хидрохлорид с активност 580 pg/mg (HPLC) (119 mmol, 85%). Общият добив на синтеза е 83,9%.74.6 g of 3,4O-isopropylidene clindamycin hydrochloride (Example 1) (140 mmol) were dissolved in 500 ml of toluene and the mixture was basified with triethylamine. The precipitate was removed by filtration and the solution was concentrated in vacuo to 250 ml. 10 ml of pyridine are added and 55 ml of palmitoyl chloride in 55 ml of toluene are added while stirring in an ice bath. After stirring at 0 ° C for 30 min and at room temperature for 3 h, the solution was evaporated in vacuo to an oil. 250 ml of 85% acetic acid were added and the solution was left at 75 ° C for 10 h. Acetic acid was removed in vacuo and the product was dissolved in toluene and washed twice with 100 ml of water each. After removal of the toluene in vacuo, the product was precipitated in acetone. The precipitate was filtered off and purged with dry air for 1 hour. The wet clindamycin palmitate hydrochloride was dissolved in 500 ml of water and the solution lyophilized. 83.2 g of clindamycin palmitate hydrochloride were obtained with an activity of 580 pg / mg (HPLC) (119 mmol, 85%). The total synthesis yield was 83.9%.

Claims (6)

1. Метод за получаване на клиндамицин палмитат хидрохлорид, характеризиращ се с това, че клиндамицин хидрохлорид изопропанолсолват взаимодейства с 1,8-3,5 mol диетоксипропан, получен in situ от ацетон и триетилортоформиат, при 30 до 50°С за 4 до 20 h в присъствие на каталитично количество силна киселина до получаването на 3,4-0-изопропилиденклиндамицин хидрохлорид, който се стабилизира чрез добавяне на акцептор на киселини и под формата на база в присъствие на малко пиридин в толуолен разтвор се ацилира с 1,1-1,5 mol палмитоилхлорид при 20 до 30°С за 2-4 h и след депротекция в слабо кисела среда при 65 до 80°С за 8 до 20 h се превръща в клиндамицин палмитат хидрохлорид, който след промиване с вода в толуолен разтвор се преципитира в ацетон, а преципи5 татът като воден разтвор и след кристализация при 0-5°С за 2-4 h се лиофилизира до прахообразен клиндамицин палмитат хидрохлорид.A method for the preparation of clindamycin palmitate hydrochloride, characterized in that clindamycin hydrochloride isopropanolate is reacted with 1.8-3.5 mol of diethoxypropane obtained in situ from acetone and triethylorthoformate at 30 to 50 ° C for 4 to 20 hours in the presence of a catalytic amount of strong acid to obtain 3,4-O-isopropylidene clindamycin hydrochloride, which is stabilized by the addition of an acid acceptor and in the form of a base in the presence of a little pyridine in toluene solution is acylated with 1,1-1, 5 mol of palmitoyl chloride at 20 to 30 ° C for 2-4 h and after protection in a slightly acidic medium at 65 to 80 ° C for 8 to 20 hours is converted to clindamycin palmitate hydrochloride, which after washing with water in toluene solution is precipitated into acetone and the precipitate as aqueous solution and after crystallization at 0-5 ° C lyophilized to clindamycin palmitate hydrochloride for 2-4 h. 2. Метод съгласно претенция 1, характеризиращ се с това, че клиндамицин хидрохло-A method according to claim 1, characterized in that clindamycin hydrochlo- Ιθ рид изопропанолсолват взаимодейства с 2,8 mol диетоксипропан, получен in situ от ацетон и триетилортоформиат в присъствие на диметилформамид и каталитично количество силна киселина до получаването на 3,4-0-изопропилиденклиндамицин хидрохлорид, който се стабилизира срещу хидролиз с добавка на поливинилпиридин.The дθ isopropanol solvate is reacted with 2.8 mol of diethoxypropane obtained in situ from acetone and triethylorthoformate in the presence of dimethylformamide and a catalytic amount of strong acid to give 3,4-0-isopropylidene clindamycin hydrochloride, which is stabilized against hydrolysis by the addition of polyvinylidine. 3. Метод съгласно претенция 1, характеризиращ се с това, че 3,4-0-изопропилиденклиндамицин хидрохлорид се превръща в 3,40-изопропилиденклиндамицин база в толуолен разтвор чрез добавяне на триетиламин и след филтриране, азеотропно отстраняване на водата и малка добавка на пиридин се ацилира с 1,29 mol палмитоилхлорид при 20°С за 3 h до 3,4-0-изопропилиденклиндамицин-2-палмитат хидрохлорид.Method according to claim 1, characterized in that the 3,4-0-isopropylidene clindamycin hydrochloride is converted to the 3,40-isopropylidene clindamycin base in toluene solution by addition of triethylamine and after filtration, azeotropically removing water and a small addition of pyridine is acylated with 1.29 mol of palmitoyl chloride at 20 ° C for 3 h to 3,4-0-isopropylidene clindamycin-2-palmitate hydrochloride. 4. Метод съгласно претенции 1 и 3, характеризиращ се с това, че при престояване в 85% оцетна киселина при 75°С 10 h 3,4-0-изопропилиден-клиндамицин-2-палмитат хидрохлоридът се превръща в клиндамицин-2-палмитат хидрохлорид.The method according to claims 1 and 3, characterized in that upon standing in 85% acetic acid at 75 ° C for 10 h the 3,4-0-isopropylidene-clindamycin-2-palmitate hydrochloride is converted to clindamycin-2-palmitate hydrochloride. 5. Метод съгласно претенция 1, характеризиращ се с това, че маслообразният клиндамицин палмитат хидрохлорид се преципитира в ацетон до получаването на утайка, която може да се филтрира.5. A method according to claim 1, wherein the oily clindamycin palmitate hydrochloride is precipitated in acetone to give a filterable precipitate. 6. Метод съгласно претенции 1 и 5, характеризиращ се с това, че утайката от клиндамицин палмитат хидрохлорид се разтваря във вода, филтрира се и след кристализация при 2°С 3 h се лиофилизира до получаването на прахообразен клиндамицин палмитат хидрохлорид.A method according to claims 1 and 5, characterized in that the clindamycin palmitate hydrochloride precipitate is dissolved in water, filtered, and after crystallization at 2 ° C for 3 h, it is lyophilized to give the clindamycin palmitate hydrochloride powder.
BG97839A 1993-05-31 1993-05-31 Method for the preparation of clindamycin falmitate hydrochloride BG61652B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
BG97839A BG61652B1 (en) 1993-05-31 1993-05-31 Method for the preparation of clindamycin falmitate hydrochloride

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
BG97839A BG61652B1 (en) 1993-05-31 1993-05-31 Method for the preparation of clindamycin falmitate hydrochloride

Publications (2)

Publication Number Publication Date
BG97839A BG97839A (en) 1995-04-28
BG61652B1 true BG61652B1 (en) 1998-02-27

Family

ID=3925237

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
BG97839A BG61652B1 (en) 1993-05-31 1993-05-31 Method for the preparation of clindamycin falmitate hydrochloride

Country Status (1)

Country Link
BG (1) BG61652B1 (en)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN100368419C (en) * 2006-03-01 2008-02-13 重庆凯林制药有限公司 Industrial production process of palmitate of clindamycin hydrochloride

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN100368419C (en) * 2006-03-01 2008-02-13 重庆凯林制药有限公司 Industrial production process of palmitate of clindamycin hydrochloride

Also Published As

Publication number Publication date
BG97839A (en) 1995-04-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP3421354B2 (en) Crystalline cefdiniramine salt
KR0149172B1 (en) An improved process for the preparation of substituted isoflavone derivatives
FI60867B (en) REFERENCE FOR THERAPEUTIC USE OF THERAPEUTIC ANALYSIS 7-D - (-) - ALPHA-AMINO-ALPHA- (P-ACYLOXIPHENYLACETAMIDO) -CEPHALOSPORANSYRA
US5831086A (en) Production of cefotaxime and new sodium salts
CN112272665B (en) Method for preparing lifalast
US6197998B1 (en) Process for producing N-glycyltyrosine and its crystal structure
US4791210A (en) Process for the production of 5-methyltetrazole
SI21236A (en) Process for the crystallization of losartan potassium
US4003896A (en) Method of preparing a sparingly soluble complex of cephalexin
EP0678501B1 (en) Process for producing N-chloroacetylglutamine
US5583225A (en) Syntheses of acyclic guanine nucleosides
BG61652B1 (en) Method for the preparation of clindamycin falmitate hydrochloride
US3868418A (en) Novel N-(ortho- and para-nitrobenzoyl)-sulfoximine intermediates and process for their production
US3830809A (en) Bis-dicyclohexylamine n-carbisobutoxycephalosporin c
EP0644192A1 (en) A process for making a benzothiadiazole derivative
AU617197B2 (en) Process for the synthesis of optically active aminoacids
FI66186B (en) FOERFARANDE FOER FRAMSTAELLNING AV PENICILLANSYRA- OCH CEFALOSPORANSYRADERIVAT
JPS61263995A (en) Production of cytosine nucleoside
KR890002427B1 (en) How to prepare nizatidine
PL167897B1 (en) Method of obtaining pure oxytetracyclin
EP0341991A2 (en) Method for recovery of antibiotics from mother liquors and novel pharmaceutically-acceptable salts thereof
KR100293728B1 (en) Manufacturing Method of Crystalline Sepyromium Sulfate
EP0984017A2 (en) Improved process for the production of an N-acyl derivative of O,S-dialkyl phosphoroamidothioate
US4459415A (en) Process for the preparation of 1-(4-chlorobenzoyl)-5-methoxy-2-methyl-3-indoleacetoxyacetic acid
DK169405B1 (en) Process for the preparation of bis (ethoxythiocarbonyl) sulfide